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单晶钙钛矿作为现有吸收层材料的潜在替代品，受到了广泛关注。尽管对其光诱导载流子动态的研究已颇为深入，但大多数时间分辨技术主要关注体材料特性，忽略了对其光电性能至关重要的表面特性。
在这项研究中，阿卜杜拉国王科技大学 Omar F. Mohammed等人利用4D超快扫描电子显微镜（4D-USEM）探测了光生载流子在前几纳米的传输，同时结合密度泛函理论（DFT）跟踪缺陷中心和离子的迁移。研究了两种混合阳离子成分：FA0.6MA0.4PbI3和FA0.4MA0.6PbI3。有趣的是，由于FA0.6MA0.4PbI3中存在较多的表面缺陷中心，其寿命比FA0.4MA0.6PbI3要长。DFT计算完全支持这一结论，表明FA含量较高的样品具有较低的碘离子从体材料迁移到顶层的能量障碍，有助于钝化表面空位，并且具有较高的能量扩散障碍，使离子不易从表面逃逸到真空，从而导致更少的空位和更长寿命的孔–电子对。
这些发现体现了阳离子选择对载流子传输和缺陷形成的影响，并强调了理解离子迁移在控制表面空位中的作用，以助于工程高性能基于单晶钙钛矿的光电器件的重要性。
R. O. Nughays, K. Almasabi, S. Nematulloev, L. Wang, T. Bian, I. Nadinov, B. Irziqat, G. T. Harrison, S. Fatayer, J. Yin, O. M. Bakr, O. F. Mohammed, Mapping Surface-Defect and Ions Migration in Mixed-Cation Perovskite Crystals. Adv. Sci. 2024, 2404468.
https://doi.org/10.1002/advs.202404468
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