天津大学雷圣宾/李荣金AM：通过1T1R架构实现超低亚阈值摆幅克服“玻尔兹曼分布”

有机光电晶体管(OPT)将光电探测器的光敏性与有机场效应晶体管(OFET)的信号放大能力相结合,从而引起了人们极大的研究兴趣。OPT具有灵活、轻便和低成本等优势,在成像、光通信和夜视领域有着广泛的应用前景。亚阈值摆幅(SS)是OPT的关键参数，定义为当晶体管在亚阈值区域工作时，将漏极电流改变一个数量级所需的栅极电压。SS值越小,设备越灵敏、越节能、速度越快,其光电性能越好。然而，传统的OPT性能从根本上受到电荷载流子玻尔兹曼分布的限制，这限制了平均亚阈值摆幅(SSave)在室温下至少为 60 mV/decade。

近日，天津大学理学院的雷圣宾教授和李荣金教授团队，提出了一种创新的单晶体管-单忆阻器（1T1R）架构，以克服传统OFET中的玻尔兹曼极限。通过用忆阻器替换OFET中的源极，1T1R器件利用忆阻器的电阻状态突变实现了18 mV/decade的超低SS ave。因此，1T1R 器件对光照明表现出超高的灵敏度，3.9×10 9 cm W −1Hz 1/2的高比检测率，优于传统OPTs(4.9×10 4 cm W −1Hz 1/2)四个数量级。1T1R架构为克服“玻尔兹曼灾难”的不利影响提供了一种潜在的通用解决方案，为各种光电应用中的器件实现超低SS奠定了基础。相关成果以标题为“Overcoming the Unfavorable Effects of ‘Boltzmann Tyranny:’ Ultra-Low Subthreshold Swing in Organic Phototransistors via One-Transistor-One-Memristor Architecture”发表在材料领域TOP学术期刊Advanced Materials上，DOI:10.1002/adma.202309337。

图1.COF薄膜制备与忆阻器器件测试。采用三（4-氨基苯基）胺（TAPA）和二噻吩烯配体（1,2-双（5-甲酰基-2-甲基噻吩-3-基）环戊烯，DAE-O）单体通过界面聚合方法制备COF薄膜。在0至3V的正电压扫描期间，忆阻器表现出Flash开关行为，具有突变特性。通过在室温下测量忆阻器在−0.1 V读取电压下的保持特性来评估忆阻器的开关稳定性和均匀性，HRS和LRS均保持稳定。高质量忆阻器的成功开发，是实现低SSave的1T1R器件的重要基础。

图2.1T1R器件制备与测试。1T1R器件的原理是将OFET的源极替换为忆阻器。1T1R器件的性能取决于忆阻器的开启电压与OFET的饱和电压相匹配，以实现显著的电流转换。为了降低OFET的工作电压，采用了高质量的铪-铝二元金属氧化物(HAO)介电材料。通过分层策略，将2,6-双（4-己基苯基）蒽（C6-DPA）的单层二维分子晶体(2DMCs)转移到Si/HAO衬底上，形成OFET的沟道层。将150 nm厚的金电极和Al/COF/Au忆阻器分别作为漏极和源极。在这种架构下，1T1R器件的漏极电流突然增加，导致SS显著降低，电流转换更快速。

图3.1T1R器件运行机理。忆阻器以Al和Au作为电极，避免了电化学活性金属参与，并使用具有明确且结构稳定的COF作为中间活性层。忆阻器的双对数刻度I-V曲线阐明了忆阻器中SCLC机制，表明随着施加电压的增加会逐渐填充COF膜内的陷阱。一旦陷阱被完全占据，COF膜就会从高阻态转到低阻态，最终导致电流明显增加。低阻态的平均电阻通常随着温度的升高而降低，排除金属导电丝的形成。1T1R器件开关行为是忆阻器分压的调制，该电压由栅极电压(VGS)到OFET。在较低VGS时，忆阻器两端的分压不足以完全填充COF薄膜中的缺陷，使器件保持在HRS中。相反，随着(VGS)的增加，OFET的沟道电阻减小，导致其分电压降低，同时忆阻器两端的分电压增加，直到忆阻器的分电压达到开启电压，这表示COF薄膜中陷阱的完全占据。在忆阻器复位期间，会发生相反的过程。

图4.1T1R器件的光探测性能测试。在OFET中，关断状态条件下，照明后电流增量小于一个数量级。在1T1R 器件中，忆阻器初始状态应保持在高阻态。光照时，半导体电导的增加会降低其分电压，从而提高忆阻器两端的分电压，触发忆阻器的导通，导致电流从关断状态到导通状态大幅增加四到五个数量级。这些观察结果表明，1T1R器件的光敏性提高主要是由于1T1R结构的综合效应，而不是单一材料的光响应。

图5.1T1R的OPT的工作机制。在热平衡中，半导体中的电子向金电极迁移，导致C6-DPA 二维分子晶体(2DMC)的HOMO和LUMO向上弯曲。在光照下，光生空穴向漏极漂移，而被困在P型C6-DPA 2DMC中的电子则充当光栅门，诱导出更多的空穴。这导致 C6-DPA 的P型掺杂和费米能级向HOMO的偏移。光门控和光电导效应使电荷传输中的空穴参与增强，从而增加了1T1R器件中的光电流。因此，1T1R 器件在照明下表现出突然的电流切换，这归因于其超低SSave以及显著的光门控和光电导效应。

该工作设计通过栅压调控忆阻器处的分压，控制1T1R器件中忆阻器的快速开关。因此1T1R器件实现了18 mV/decade的亚阈值摆幅，基于1T1R器件的光晶体管的光敏度和比探测率达到4.8 × 10 6 和 1.2 × 10 14 Jones，性能均比传统的有机光晶体管高4个量级。

论文共同第一作者为天津大学理学院博士研究生杨书院和原江艳，论文通讯作者为天津大学理学院雷圣宾教授和李荣金教授。天津大学为论文第一完成单位，该研究获得了国家自然科学基金的资助支持。

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原文链接:
https://doi.org/10.1002/adma.202309337.

来源：高分子科学前沿

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