河北
1成果简介
硅（Si）是高能量密度锂离子电池最有前途的负极材料之一。然而，巨大的体积膨胀阻碍了它的商业应用。将无定形硅纳米粒子嵌入多孔碳框架是缓解硅体积膨胀的有效方法，其中碳基底的孔隙体积起着关键作用。本文，浙江大学Ning Du等研究人员在《Small》期刊发表名为“Benchmarking the Match of Porous Carbon Substrate Pore Volume on Silicon Anode Materials for Lithium-Ion Batteries”的论文，研究从两个方面证明了孔隙体积对硅/碳多孔复合材料电化学性能的影响：1) 孔隙体积影响硅颗粒的负载量；2) 孔隙体积影响结构稳定性和机械性能。碳基底的孔隙较小，无法支持较高的硅负载量，从而在表面形成厚厚的硅壳，从而不利于循环稳定性以及电子和离子的扩散。此外，孔隙率较大的碳基板由于易碎，结构稳定性较差，也不利于实现长循环寿命和高速率性能。要实现优异的电化学性能，就必须使孔隙体积与硅含量相匹配。本研究将为根据碳基底的孔体积合理设计硅/碳多孔复合材料提供重要启示。
2图文导读
图1、a) HC-0.8@Si@C 复合材料的合成示意图。b) HC-1、HC-0.8 和 HC-0.6 的 XRD 图。c) HC-1、HC-0.8 和 HC-0.6 的 N2 吸附-解吸等温线。
图2、形态特征。
图3、通过纽扣式半电池研究了HC@Si@C复合材料的电化学性能
图4、a) Load-displacement curves of the HC-1 and HC-0.8. Von Mises Stress and displacement distribution of the b,d) HC-1 and c,e) HC-0.8 calculated using the FEM, respectively.
图5.HC-1@Si@C/Graphite//NCM811和HC-0.8@Si@C/Graphite//NCM811 全电池的电化学性能。
图6、Schematic illustration of a) the lithiation process of the HC-0.8@Si@C and HC-0.6@Si@C, and b) the external forces acting on the HC-1@Si@C and HC-0.8@Si@C.
3小结
总之，我们研究了碳衬底的孔体积与硅含量之间的匹配关系。对于高硅含量，孔隙较小的碳衬底容易在其表面形成厚厚的硅壳，与电解液产生明显的副反应，从而对循环稳定性产生负面影响。此外，硅壳还会降低导电性，阻碍锂离子的扩散。然而，较大的孔隙并不一定是最佳选择。有限元分析结合纳米压痕试验证实，孔体积较大的碳衬底结构稳定性有限，机械性能较差，导致无法承受外力和 Si 体积膨胀，不利于实现长周期和高速率性能。只有将合适孔隙率的碳基材与硅含量相匹配，才能实现 Si/C 复合阳极的最佳电化学性能。因此，在硅含量为41%时，最佳孔隙匹配为0.8cm3g-1。使用HC-0.8@Si@C/Graphite作为阳极组装的袋式全电池显示出卓越的循环稳定性，在 25 °C 下循环650次后容量保持率达到 95.1%。这一发现对硅/碳多孔复合材料的工业设计具有重要指导意义，强调了选择适合硅含量的多孔碳基底的重要性。
文献：
https://doi.org/10.1002/smll.202404440
来源：材料分析与应用
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