北京
研究内容
合理设计经过非CO途径的高效甲醇氧化反应（MOR）催化剂对于解决长期存在的中毒问题至关重要。然而，由于通过关键*CHO和*OH中间体之间的选择性偶联来最大化非CO途径相当困难，这仍然是一个巨大的挑战。
中国科学技术大学姚涛/丁韬报道了一种在CeO 2 纳米立方体上片状原子层Pt外延生长的高性能电催化剂（Pt ALs/CeO 2 ），该催化剂具有最大的电子-金属-载体相互作用，以选择性地增强耦合。Pt-ALs/CeO 2 在1000 s纯CO中毒操作和高质量活性（14.87 A/mgPt）下，表现出异常的催化稳定性，降解可忽略不计，使其成为性能最好的碱稳定MOR催化剂之一。相关工作以“Edge-Rich Pt-O-Ce Sites in CeO2Supported Patchy Atomic-Layer Pt Enable a Non-CO Pathway for Efficient Methanol Oxidation”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。
研究要点
要点1.作者通过两步煅烧方法，精确设计并合成了在CeO 2 表面外延生长小尺寸原子层Pt的催化剂（Pt ALs/CeO 2 ）。实验结果揭示了Pt单层的独特形态以及与CeO 2 衬底的强电子相互作用。得益于丰富的边缘Pt-O-Ce活性位点和独特的电子和几何优势，具有特殊EMSI的外延生长材料有效地提高了MOR活性和耐久性。
要点2.作者通过密度泛函理论（DFT）计算和原位傅立叶变换红外光谱（FT-IR）阐明了反应途径。由于CeO 2 对*OH中间体具有特殊的吸附性能，并且边缘Pt-O-Ce活性位点与CeO 2 表面的物质具有良好的几何优势，因此可以很好地避免CO中间体的产生。同时，边缘Pt-O-Ce位点的关键中间体（*CHO/CO）的吸附能力强于内部中间体，确保了吸附的中间体能够很好地转移到边缘Pt-O-Ce位点。
要点3.Pt-ALs/CeO 2 在1000 s纯CO中毒操作和高质量活性（14.87 A/mgPt）下，表现出异常的催化稳定性，降解可忽略不计，使其成为性能最好的碱稳定MOR催化剂之一。有望提供一种有效解决*CO中毒问题的潜在策略。
研究图文
图1. MOR过程中实现非CO途径的催化剂系统设计示意图。剪刀图案表示*CHO中间体中H和O原子之间的化学键断裂，去除一个H原子。d表示*CHO和*OH中间体之间的距离。
图2. Pt ALs/CeO 2 催化剂的结构表征和性能评价。
图4. Pt ALs/CeO 2 催化剂上的MOR机理。
图5. Pt ALs/CeO 2 催化剂上所提出的MOR机制的示意图。
文献详情
Edge-Rich Pt-O-Ce Sites in CeO 2 Supported Patchy Atomic-Layer Pt Enable a Non-CO Pathway for Efficient Methanol Oxidation
Airong Xu, Tong Liu, Dong Liu, Wenzhi Li, Hui Huang, Sicong Wang, Li Xu, Xiaokang Liu, Shuaiwei Jiang, Yudan Chen, Mei Sun, Qiquan Luo, Tao Ding,* Tao Yao*
Angew. Chem. Int. Ed.
DOI : https://doi.org/10.1002/anie.202410545
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