亚利桑那州立大学Gamze Ersan团队WR：反渗透浓缩物中含抗生素活性炭电再生的比较研究

第一作者：Gamze Ersan

通讯作者：Gamze Ersan Sergi Garcia-Segura

通讯单位：亚利桑那州立大学

论文DOI：10.1016/j.watres.2024.121528

研究背景

已有几种处理技术用于去除水中的抗生素。然而，由于抗生素的低降解性(由于存在高度稳定的苯环)，它们的高水溶性以及它们抑制细菌活性的能力，这些方法中的一些面临挑战，使得生物处理的效果较差。在物理分离处理技术中，吸附被证明是一种低成本和有竞争力的解决方案。如今，一系列材料，包括颗粒活性炭(GAC)和碳基纳米材料已被用作抗生素去除的吸附剂。在所有被测试的吸附剂中，GAC因其高吸附容量，环境友好，具有大微孔区域的广泛表面积而引起了人们的极大兴趣。为了提高GAC从复杂水基质中捕获抗生素的有效性和选择性，必须通过金属浸渍进行改性。这种改性技术可以提高GAC对抗生素等特定污染物的吸附能力。改性活性炭可以提高其对抗生素的选择性，这对于在复杂的水环境中有效去除抗生素也是至关重要的。

内容简介

电再生是一种通过电化学过程再生废碳吸附剂的新技术。在本研究中，研究了原始活性炭和掺杂铁(Fe)的F400活性炭在蒸馏水、去离子水和反渗透浓缩水中对环丙沙星(CIP)负载碳的顺序吸附和电再生。评价了反应器流速和顺序吸附/电再生循环对再生效率的影响。结果表明，这两种吸附剂在去离子水中的突破点出现在7,800床体积(BVs)左右，其中100%的CIP分子被吸附。相反，两种吸附剂的电再生，其中94%的CIP分子被解吸，发生在380 BVs。两种活性炭的主要区别在于初始BVs范围(<400 BVs)。在F400上掺杂铁可以增强其表面对CIP的选择性，CIP可以很容易地扩散到Fe掺杂的F400的介孔/大孔区域。相比之下，原始F400是高度微孔的，需要更多的接触时间来填充其高能位点，从而对CIP吸附具有更高的亲和力。在去离子水的四个连续吸附/电再生循环中，在190 BVs时观察到相似的再生效率。当流量从2 mL/min增加到6 mL/min时，去离子水中原始F400的CIP吸收量下降，分别为2、4和6 mL/min时的138、74和57 mg/g。当将反渗透浓缩水与去水进行比较时，由于反渗透浓缩水中的有机物造成孔隙堵塞，原始F400很快达到饱和状态。在电再生过程中，高达100%的吸附CIP分子在RO浓缩物中以120 BVs左右的速度被解吸，比去离子水快3倍。该技术的有效性可以通过实施连续流系统来增强，从而提高反渗透精矿中CIP去除的整体效率。

图文导读

原始和掺铁的F400的碳、氧和金属含量的表面元素组成被量化为wt.%。与掺杂铁的F400(碳:48.2%，氧:32%)相比，原始F400的碳含量(92.6%)几乎高出两倍，氧含量(7.4%)更低。经铁浸渍处理后，掺铁F400的载铁量为1.2%。

两种吸附剂的完全突破点，即100%的CIP分子被吸附，发生在7800 BVs左右。这意味着当达到这一点时，两种吸附剂对CIP分子的最大吸附容量相似(138 mg/g)。然而，掺铁F400的RSSCT突破曲线的形状比未掺杂的F400略陡。这种差异可归因于Fe2+掺杂在F400上的存在以及fe掺杂F400的孔径分布。此外，Fe2+掺杂可以增强F400活性炭的表面选择性，促进CIP在短时间BVs (<400 BVs)内扩散到fe掺杂的F400的介孔/大孔区域进行吸收。两种吸附剂的电再生，其中94%的CIP分子已经解吸，发生在380 BVs。与原始的F400不同，在图3b中可以观察到Fe掺杂的F400呈现出稍微陡峭的图案。在电再生过程中，原始F400在120 BVs左右出现了50%吸附的CIP分子被解吸的部分突破点，而fe掺杂F400在100 BVs左右被观察到。这表明高介孔/大孔掺铁F400在短时间内的电再生过程更加高效和快速。

在四个电再生循环中，对原始和掺铁F400的顺序吸附和电再生效率进行了监测，结果如图3a-d所示。在第一次吸附和电再生循环中，吸附剂中的微孔可能是其高吸附效率的原因，因为它们提供了大的表面积，允许更多的CIP分子遇到原始的和掺铁的F400。可以观察到，在190 min时，废原始(图3b)和掺铁F400(图4d)的电再生效率没有明显变化(原始F400从42 mg/g到39 mg/g，掺铁F400从43 mg/g到38 mg/g)。结果，在190分钟观察到的再生效率在所有四个循环中保持一致。这种一致性可归因于较大的孔隙区域，不易受到堵塞或容量变化的影响

图3.CIP负载的纯净(a和b)和Fe-F400 (c和d)在去离子水中的顺序吸附和电再生循环。

如图4所示，我们评估了不同的流量(2、4和6 mL/min)，以了解它们对在去离子水中仅使用原始F400的顺序吸附和电再生过程效率的影响。在施加电流(1.6 mA)条件下，在同一RSSCT柱上进行顺序吸附和电再生过程。突破时间，即碳达到其吸附容量所需的时间，随着流量的不同而变化。

图4。流量对原始F400在去离子水中CIP吸附(a)和电再生效率(b)的影响。

选择恒流量(2 mL/min)，在RO浓缩物中使用原始F400进行顺序吸附和电再生工艺，结果如图5所示。顺序过程在相同的RSSCT中在饱和CIP水平(100%)下进行，并施加恒电流(1.6 mA)。当将RO浓缩物与DI水背景进行比较时，完全突破点(100%的CIP分子已被吸附)发生在120 BVs左右。因此，由于浓缩水中存在的有机物堵塞孔隙，反渗透浓缩物中的碳很快达到饱和。同时，在电再生过程中，RO精矿中含有CIP的原始F400表现出更快的电再生效率。在反渗透浓缩液中，100%吸附的CIP分子在120 BVs左右解吸，比去离子水(360 BVs)更快。反渗透浓缩液中离子的存在会影响溶液的导电性。

图5所示。原始F400在DI和RO浓缩水中的CIP部分和完全突破曲线(a)和电再生(b)。

总结与展望

本研究考察了纯净F400和掺铁F400在DI和RO浓缩水中的序次CIP吸附和电再生效率。此外，还全面评估了顺序吸附/电再生循环和反应器流速对去离子水的影响。本对比研究表明，fe掺杂F400在短接触时间内(<400 BVs)表现出更快的CIP吸收性能，突出了金属掺杂对碳吸附剂在DI水中靶向去除抗生素的影响。然而，在相同床层体积(7,800 BVs)下，两种吸附剂均达到饱和(吸附容量高达138 mg/g)。在电再生过程中，由于表面选择性的原因，掺铁的F400呈现出比原始F400略陡的图案。尽管如此，两种负载cip的吸附剂在380 BVs下都被完全解吸。原始的F400具有高度微孔结构，可能需要较长的时间进行连续的CIP吸附和电再生过程。四次连续吸附/电再生循环显示，在190 BVs下，原始F400从42 mg/g略微下降到39 mg/g，掺杂铁的F400从43 mg/g略微下降到38 mg/g。

文献链接

https://doi.org/10.1016/j.watres.2024.121528

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