湖南大学邹雨芹教授Chem：CO2和有机胺实现电化学C-N偶联高法拉第效率合成甲酰胺

导语

CO2分子可持续合成高附加值产物是生产燃料和其他精细化学品的一种有前途的电化学策略。然而，仅以CO2和H2O作为反应物构建的产品非常有限。因此，迫切需要扩大CO2电还原产品的范围，以满足巨大的市场需求。有机氮化合物广泛应用于农药、塑料和聚合物中，将含氮、含碳小分子转化为有机含氮化合物的研究受到越来越多的关注。直接使用CO2作为这些反应的碳源具有简化过程实现清洁转化的明显优势。其中，酰胺类化合物特别是甲酰胺（CH3NO）是制备聚氨酯浆料、医药产品、农药、食品添加剂和电子产品的主要原料。在所有甲酰胺类化合物中，N,N-二甲基甲酰胺（DMF）因其化学活性高、液相范围宽等特点而被称为通用溶剂。目前，DMF的生产主要依靠CO和CH3OH合成甲酸甲酯（C2H4O2），然后在高温（323-473 K）和高压（0.5-11.0 MPa）下与二甲胺偶联得到。这个过程是能源密集的，并会产生大量的污染物。因此，开发更加绿色可持续的转化途径是必要的。

在此，湖南大学邹雨芹教授团队提出了一种在环境条件下直接将CO2和DMA转化为DMF的电化学策略。将Pd负载在具有金属空位的Cu纳米片催化剂上，可高效合成DMF，最高产率和法拉第效率可达385 mmol·h-1·gcat.-1和37.5%。相关成果发表于Chem（DOI：10.1016/j.chempr.2024.03.024）。

图1. DMF的合成方法（来源：Chem）

前沿科研成果

CO2和胺实现电化学C-N偶联高法拉第效率合成甲酰胺

图2. 电催化剂的材料表征。（来源：Chem）

图3. Pd/Cu-VCu催化剂电催化C-N偶联制备DMF性能研究。（来源：Chem）

图4. 电化学原位拉曼光谱和原位红外光谱分析。（来源：Chem）

图5. DFT计算分析反应路径。（来源：Chem）

相关研究成果以“Electrochemical synthesis of formamide by C-N coupling with amine and CO2 with a high Faradaic efficiency of 37.5%”为题发表在Chem（DOI: 10.1016/j.chempr.2024.03.024）上，湖南大学博士研究生樊赟、鄢云辉，南京林业大学刘天阳为共同第一作者，邹雨芹教授为通讯作者。

邹雨芹教授简介

邹雨芹，湖南大学教授，博士生导师，是国家优秀青年基金、国家重点研发计划课题、湖南省优秀青年基金、湖南省“湖湘青年英才”、湖南大学“岳麓学者”等项目获得者。聚焦有机电催化转化，围绕有机电催化体系的复杂性，揭示了催化剂作用机制，解析了有机分子反应路径，并基于以上认识，设计了新的电催化体系，实现部分有机分子的定向转化。至今，以第一/通讯作者发表SCI论文90余篇，包括Nat. Catal., Chem, J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem., Adv. Mater., Nat. Commun., Natl. Sci. Rev., Energy Environ. Sci.等，其中ESI高被引论文26篇，热点论文3篇，论文他引10000余次，H指数为58。现任Chinese Journal of Catalysis、Chinese Chemical Letters、Chinese Journal of Structural Chemistry青年编委等学术职务。

团队博士后招聘信息

根据课题组发展需求，课题组拟招聘博士后若干，鼓励依托课题组申请“博士后创新人才支持计划”、“博士后国际交流计划”及各类研究基金。

拟招聘研究方向：有机电催化

招聘要求：

（1）申请者需具有有机电合成、有机化学、化学工程、理论计算、电催化、材料等相关专业知识。

（2）申请者须全脱产从事博士后研究。

（3）近三年博士毕业或即将获得博士学位，年龄35周岁以下（特别优秀者可适度放宽年龄条件），热爱科研，责任感强，积极进取，勇于创新，具有团队精神。

（4）具有独立思考和创新思维能力，坚实系统的理论基础和宽广的专业知识，良好的中英文阅读和写作能力。

薪酬待遇：

（1）全职博士后薪资待遇由基础待遇和课题组补贴构成，课题组全力支持申请博新计划等项目，获得相关项目薪资可达~50万。

（2）全职博士后在站期间计算工作年限从进站之日起计算，博士后期间经评审后可认定为副研究员。在站期间成果丰富，入选湖南大学“杰出博士后奖”（每年评选一次）者，可直接申请副教授岗位。

（3）根据博士本人意愿，支持博后依托本课题组去世界一流课题组进行联合培养。

（4）课题组协助申请博士后科学基金、国家自然科学基金及省市各级课题。

（5）全职博士后在站期间，学校提供博士后公寓或租房补贴，其子女享受我校教职工子女入托、入学待遇。

（6）博士后出站后，业绩优秀者可以续聘，或根据工作意愿推荐到其他单位。

（7）此外，毕业两年内的博士，均可享受长沙市两年3万元的生活补助，和6万元的购房补助。

申请流程：

（1）有意应聘者请将申请材料发到电子邮箱：

邹老师：yuqin_zou@hnu.edu.cn

（2）申请材料包括个人简历(含个人基本信息、工作或研究经历、参与科研项目及个人贡献简介、成果发表情况)、个人代表作、博士论文详细摘要，并注明预计能够进站时间，邮件主题“姓名-应聘博士后-有机电催化”。

邀稿

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