北京
这篇文章的核心内容是关于在酸性条件下，通过电化学氢化反应将乙腈（acetonitrile, HAN）转化为乙胺（ethylamine）的研究。研究团队通过系统地筛选各种金属催化剂，发现Pd/C（钯/碳）催化剂在电流密度为200 mA cm−2时，乙胺的法拉第效率（Faradaic efficiency, FE）达到了43.8%，并具有2912.5 mmol g−1 h−1的特定生产速率，这比其他筛选出的金属催化剂高出约一个数量级。通过 operando 表征和密度泛函理论（DFT）计算，研究揭示了原位形成的PdHx（钯氢化物）是催化反应的活性中心，并且中间体*MeCH2NH2的吸附强度决定了催化选择性。此外，理论分析显示了一个经典的d带介导的火山曲线，描述了催化剂电子结构与活性之间的关系，这为设计更有效的电化学氢化反应催化剂提供了宝贵的见解。
文章还讨论了乙胺作为化学工业中的关键基础化学品，在合成制药和精细化学品中的广泛应用。传统的工业方法在高温高压下进行，引发了对安全和经济成本的严重关切。相比之下，使用水作为氢源的电催化HAN（E-HAN）可以在温和条件下进行。尽管最早的E-HAN研究可以追溯到1980年代，但由于乙腈转化率低和乙胺选择性差，其与传统的热催化HAN工艺相比竞争力不足。因此，寻找具有良好选择性和催化活性的新催化剂对于E-HAN至关重要。
研究团队还进行了一系列的实验和表征，包括TEM、SEM、XRD、XPS、NMR、GC等，以验证催化剂的性能和稳定性。此外，还进行了初步的技术经济分析，以评估使用Pd/C催化剂在PEM（质子交换膜）电解器中生产乙胺的经济可行性。结果表明，与传统的阳极氧化反应（OER）相比，使用氢氧化反应（HOR）作为阳极反应可以显著提高经济效益。
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