今日推送宁夏师范大学姚垚课题组CEJ：原子分散银植入沸石咪唑酯框架-8用于可见光增强等离子体光化学传感器

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文章标题

Atomically Dispersed Ag Implanted Zeolitic Imidazolate Frameworks-8 for Visible-Light Enhanced Plasmonic Opto-Chemical Sensor原子分散银植入沸石咪唑酯框架-8用于可见光增强等离子体光化学传感器

第一作者：姚垚、李征峰

通讯作者：姚垚

第一单位：宁夏师范大学化学化工学院

论文DOI：https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.150769

文章亮点

1.成功合成Agx/ZIF纳米复合材料，Ag NPs尺寸可调（SAs-50 nm）

2.以可控制备小尺寸银为重点，系统研究了银的尺寸效应和LSPR效应

3.开发出一种灵敏度高、稳定性好、选择性好的原子级银基气体传感器

摘要详文

随着人们对环境空气监测需求的不断提高，对含有挥发性有机化合物 (VOCs) 、一氧化氮 (NOx) 等污染物的检测研究日益深入，其中三乙胺 (TEA) 是一种典型的易燃高毒性 VOCs ，严重威胁着人类健康和公共安全。因此，迫切需要开发更可靠、更灵敏的 TEA 传感器。在过去的十年中，单原子 (SAs) 催化剂因其独特的量子效应和更高的效率而成为化学传感器上有前途的资源。与块体金属相比， SAs 被认为是最经济的材料，因为它最大限度地提高了原子利用效率 。在这项工作中，报告我们成功制备了 Agx/ZIF-8 纳米复合材料，以及它们对 TEA 气体检测的传感性能。选择沸石咪唑酸盐框架 -8 (ZIF-8) 作为包裹贵金属 Ag 的框架，从而防止单原子或小尺寸银的团聚或高温烧结。这种策略保留了 ZIF-8 的框架结构，从而形成了超小尺寸的 Ag ，并分散在骨架内部最重要的是， ZIF-8 对 TEA 气体完全惰性，因此，所获得的实验结果可以真实地反映 Ag NPs 的气敏能力。为了系统地研究 Ag NPs 的尺寸效应和 LSPR 效应，我们合成了一系列 Agx/ZIF-8 异质结构， Ag NPs 的尺寸从 SAs ( 原子水平 ) 到 50 nm 不等。本文重点研究了小尺寸银纳米粒子的可控制备，并对粒径效应和 LSPR 效应进行了研究。结果表明， Ag 的尺寸依赖性在亚纳米范围内尤为重要，与大颗粒相比， Ag 的尺寸依赖性会明显改变传感性能。结果表明，单原子尺寸银的最优样品 Ag(SAs-1mL)/ZIF-8 对 TEA 蒸气具有优异的传感性能，且在光线辐照的条件下表现出更高的传感性能。

Graphical abstract

文章简介

我们通过湿化学合成策略开发了一系列基于Agx/ZIF-8非均相纳米结构的优越化学传感器。Agx/ZIF-8保留了ZIF-8的骨架结构，Agx分散在骨架内部且尺寸在单原子到50 nm范围内具有高度可调和精确可控的特点。得益于Agx的尺寸效应和LSPR效应， Ag(SAs-1mL)/ZIF-8具有显著的传感性能，对三乙胺气体有极高的灵敏度和选择性，出色的长期稳定性 (300天)，超快的响应/恢复时间，以及较低的检出限。值得注意的是，可见光照射可以显著提高传感器的性能(4.4倍)，提供了一种有效的LSPR增强光-化学传感器器件设计思路。

Fig. 1.(a)合成过程示意图;(b-c) Ag(SAs-1mL)/ZIF-8的低倍和高倍FE-SEM像;(d)Ag(SAs-1mL)/ZIF-8的TEM图像;(e-h)球差电镜校正后的高角环形暗场STEM图像;(i-l)HAADF-EDS对Ag、Zn、N、C的元素映射;(m-n)Ag(SAs-1mL)/ZIF-8 XAFS近边精细结构谱图；

Fig. 2.(a) 制备样品的XRD谱图(插图:放大); (b)Ag(SAs-1mL)/ZIF-8的典型XPS光谱；(c) Ag 3d谱图；(d) N1s谱图；(e) O1s谱图; (f) Ag(SAs-1mL)/ZIF-8和原始ZIF-8的BET曲线(附图:BJH曲线)。

Fig. 3.(a) 不同工作温度下制备样品对200ppm TEA蒸气的传感器响应; (b) 制备样品传感器的log(S-1)-log[C]图的线性关系; (c) 最佳工作温度下Ag(SAs-1mL)/ZIF-8和原始ZIF-8对TEA的动态响应曲线; (d) Ag(SAs-1mL)/ZIF-8在200ppm TEA时的动态气敏瞬态随时间的变化;(e) Ag(SAs-1mL)/ZIF-8对200ppm不同目标气体的响应。

Fig. 4. (a) 不同工作温度下制备样品对200ppm TEA蒸气的传感器响应; (b)黑暗和光照条件下Ag(SAs-1mL)/ZIF-8的动态响应曲线;(c) Ag(SAs-1mL)/ZIF-8对200ppm TEA的动态气敏瞬态随辐照时间的变化;(d) Ag(SAs-1mL)/ZIF-8在不同波长LED照射下的传感器响应; (e) Ag种子溶液(插图:Ag种子溶液照片)和(f)制备的Agx/ZIF-8粉末样品的紫外-可见-近红外光谱。

Fig. 5.(a) 相对湿度对290℃下200 ppm TEA气体对Ag(SAs-1mL)/ZIF-8传感器的影响; (b) 不同温度下Ag(SAs-1mL)/ZIF-8的XRD谱图; (c)瞬态响应与传感器Ag(SAs-1mL)/ZIF-8在连续测量模式下使用200 ppm TEA蒸气的暴露试验次数47天和(d) 300天。

主要发现

本工作以可控制备小尺寸银为重点，系统研究了银的尺寸效应和LSPR效应，旨在开发一种灵敏度高、稳定性好、选择性好的原子级银基气体传感器。结果表明，最优样品Ag(SAs-1mL)/ZIF-8具有银原子，具有极高的灵敏度、选择性、快速的响应/恢复以及惊人的长期稳定性 (300天)，对三乙胺气体检测具有显著的性能。不仅如此，原子Ag的LSPR效应也通过测量传感器响应作为照明波长的函数得到证实，它表现出明显的波长依赖性。405 nm的光使传感器的响应增加了4.4倍，其中波长与Ag的吸收共振。本研究强调了贵金属尺寸效应的重要作用，证明了银原子水平的LSPR效应，为提高单原子纳米气体传感器的灵敏度和稳定性提供了一种有吸引力的策略。

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