贾恒磊/张春阳/倪卫海JACS：梭型Au/Rh光催化剂用于固定氮！

研究内容

精确控制等离子体异质结构的体系和空间排列提供了调整催化性能的独特机会，而缺乏制造具有高折射率刻面的纳米结构的湿化学合成方法限制了其实际应用。

山东师范大学贾恒磊、东南大学张春阳和苏州大学倪卫海 描述了一种通用的合成策略，通过在高折射率刻面Au纳米双锥(NBPs)上选择性生长有序的Rh纳米阵列来构建Au/Rh独立超结构(SSs)。由于空间分离的结构、局部电场增强和天线反应器机制，获得的Au NBP/RhSSs对N 2 固定表现出高的光催化活性。相关工作以“ Construction of Gold/Rhodium Freestanding Superstructures as Antenna-Reactor Photocatalysts for Plasmon-Driven Nitrogen Fixation ”为题发表在国际著名期刊 Journal of the American Chemical Society 上。

研究要点

要点1. 作者开发了一种简单而通用的合成策略，通过在Au纳米双锥(NBPs)上选择性生长独立的Rh纳米阵列(Au NBP/Rh SSs)来构建Au/Rh超结构(SSs)，展示了它们对N 2 光固定的“天线反应器”工作机制。Au和Rh之间的大晶格失配(～7%)，Rh在Au NBP上的外延生长通过3D岛状生长采用经典的Volmer-Weber模式，并且通过对生长动力学的明智操作获得具有可控阵列尺寸和密度的Au NBP/Rh SSs。

要点2. 这种合成策略适用于各种金属纳米晶体衬底，包括0D、1D和2D Au纳米晶体甚至Pd纳米晶体，并且可以获得不同的Au/Rh或Pd/Rh SSs。由于空间分离的结构、局部电场增强和天线反应器机制，获得的Au NBP/Rh SSs对N 2 固定表现出高的光催化活性，最大N 2 固定速率为138.2 μmol h -1 g -1 。

要点3. 理论和实验结果都表明，Au NBP可以作为纳米天线用于光收集，以产生用于驱动N 2 固定的热电荷载流子，而Rh纳米阵列可以作为N 2 吸附和活化的活性位点，协同促进Au NBP/Rh SSs的整体催化活性。

这项工作为合理设计和构建用于高效催化应用的空间分离等离子体光催化剂提供了新的途径。

研究图文

图1. Au NBP/Rh SSs的合成和结构。

图2. Au NBP/Rh SSs的化学成分和电子结构表征。

图3. 多种Au/Rh和Pd/Rh SSs。

图4. 等离子体驱动的N 2 光固定。

图5. N 2 吸附和活化。

图6. Au NBP/Rh SSs作为光催化剂进行N 2 光固定的天线反应器机制的示意图。

文献详情

Construction of Gold/Rhodium Freestanding Superstructures as Antenna-Reactor Photocatalysts for Plasmon-Driven Nitrogen Fixation

Yuanyuan Yang, Henglei Jia,* Ningneng Hu, Mengxuan Zhao, Jingzhao Li, Weihai Ni,* Chun-yang Zhang*

J. Am. Chem. Soc.

DOI : https://doi.org/10.1021/jacs.3c14586

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