Nat. Commun. | 山东大学李培洲课题组在功能多孔材料光催化领域取得新进展

导读

近日，山东大学化学与化工学院李培洲教授课题组在功能多孔材料光催化领域取得新进展，构建了一系列在苛刻条件下实现高效光催化性能的稳定共价有机框架（COFs）材料；通过多组分反应成功构筑了喹啉连接的包含三苯胺光活性有机结构单元的高稳定COFs材料；并通过光催化有机酸和有机碱参与的反应以及光催化产过氧化氢证明了其在苛刻条件下的稳定、高效应用。相关研究成果以“Robust links in photoactive covalent organic frameworks enable effective photocatalytic reactions under harsh conditions.”为题发表在Nature Communication（IF = 17.7，中科院1区）。论文的通讯作者为山东大学化学与化工学院教授李培洲和南洋理工大学教授赵彦利，第一作者为山东大学硕士研究生王嘉睿，山东大学为第一作者和通讯作者单位。

图1. COF的合成与结构示意图

图2. 光催化过程示意图

非均相光催化是一种绿色、温和、易分离的催化方式，在光的参与下能够有效降低反应的活化能，使得反应往往在室温甚至低温条件下就可以有效发生，可为许多重要的化学品提供绿色有机合成途径。然而，迄今为止构筑的COF基非均相光催化剂大多为可逆的席夫碱亚胺键连接构成，在酸碱等参与的苛刻条件下催化反应过程中极易分解，开发高稳定性非均相光催化剂仍具有一定挑战。在包含光响应三苯胺结构单元的COFs中，课题组利用多组分反应成功将可逆的亚胺键连接基团转化成高稳定的喹啉基团，实现了高稳定性光敏共价有机框架的成功构建（图1）。测试发现与原来亚胺键连接的同类COFs相比，喹啉连接基团的引入不仅增强了COFs结构的稳定性，还增强了其光化学性能和光催化性能，成功实现了光催化有机酸和有机碱参与的反应以及光催化产过氧化氢等苛刻条件下的高效光催化应用（图2）。

该项工作创新性地利用多组分反应原位生成高稳定性的喹啉基团来连接光敏活性的三苯胺有机结构单元，既增强了其稳定性，又有效提高了其对光的吸收能力与光响应性能。该研究证明了，增强光敏性COF连接键的稳定性是构建用于苛刻条件下光催化反应的非均相光催化剂的有效策略。

李培洲课题组主要从事“功能多孔材料合成及应用”方面的相关工作，集中于新型多孔材料的设计合成及其在催化、能源与环境以及医药领域的应用，注重新结构的合成、以及物质构效关系方面的探索与应用研究。近些年来，已在非均相光催化、质子传导、污染物吸附以及光动力治疗和生物纳米抗菌等领域取得重要进展。近期Nat. Commun.、 ACS Cat. 、Sci. China Mater.、 Small 、 ACS Nano 、ACS Mater. Lett.、ACS Appl. 、ACS Appl.等期刊发表多篇研究性论文。

上述系列研究工作得到了山东省自然科学基金、山东大学“齐鲁青年学者”基金和新加坡教育部研究基金的资助。

来源：山东大学