上海
通过控制掺杂元素的种类和位置，从理论上研究了一类金属掺杂金红石IrO2催化剂的析氧反应。亚表面取代掺杂可以有效调节表面铱位点的eg填充，减弱氧中间体的吸附能，提高OER的催化活性。结果表明，Cu和Li的亚表面掺杂IrO2位于火山地块顶部附近，对酸性OER具有较高的结构稳定性。
a) M-IrO2型号选用的59种金属元素。b) M-IrO2的晶体结构。c) Pourbaix图的计算流程。
59 M-IrO2在0~1.8 V电位范围内，pH值为0时的Pourbaix图。OER的理论电位(1.23 V)用虚线表示。
a) M1-4-IrO2掺杂位置。b)以ΔG3和ΔG4为描述符的理论过电位(η)图。c) Cu1-4-IrO2的吉布斯自由能图。
中间产物ΔG作为a) M1-IrO2和b) M2-IrO2功函数的函数。c)功函数效果示意图。中间产物的d) ΔG和e) ηOER随M3-IrO2表面Ir填充量的变化。f) eg轨道对吸附性能影响的示意图。
在M1-3-IrO2中掺杂元素的Eseg函数。
综上所述，我们理论上构建了一系列59个掺杂金属的IrO2模型，并利用Pourbaix图筛选出了13个在酸性氧化条件下结构稳定的M-IrO2。我们已经证明，M3掺杂位置有助于优化氧中间体的吸附强度和催化活性，而不同的M3杂原子可以通过调节表面铱位点的eg填充来进一步改善吸附性能。基于我们的结果，Cu3-IrO2和Li3-IrO2被宣布为具有非凡活性和稳定性的OER催化剂，鼓励进一步的实验工作。
Key Role of Subsurface Doping in Optimizing Active Sites of IrO2 for Oxygen Evolution Reaction - Chemical Communications (RSC Publishing)
- DOI
- https://doi.org/10.1039/D4CC00075G
特别声明：以上内容(如有图片或视频亦包括在内)为自媒体平台“网易号”用户上传并发布，本平台仅提供信息存储服务。
Notice: The content above (including the pictures and videos if any) is uploaded and posted by a user of NetEase Hao, which is a social media platform and only provides information storage services.
