电泳过程中的壁排斥:验证浓差极化电渗理论

电泳过程中的壁排斥:验证浓差极化电渗理论

转自 Physics of Fluids 流体物理

论文信息：

Raúl Fernández-Mateo, Hywel Morgan, Antonio Ramos, Pablo García-Sánchez. Wall repulsion during electrophoresis: Testing the theory of concentration-polarization electro-osmosis[J]. Physics of Fluids, 2023, 35(1).

论文链接：https://doi.org/10.1063/5.0134307

研究背景

电泳是带电胶体粒子在均匀电场中的运动。通常将颗粒悬浮在水电解液中，使其表面电荷被扩散离子层屏蔽，形成双电层。外部电场作用于电双层，引起液体和颗粒之间的相对运动。最近的研究表明，在低频交流电场下，颗粒会被排斥，这是由于电场诱导的液流引起的壁-颗粒相互作用。这种排斥现象可以通过浓度极化电渗（CPEO）流来解释，即介电颗粒周围的静止电渗流。实验数据与理论模型进行比较，发现壁排斥在电泳过程中占主导地位，但在足够强的电场下会变得较弱。对于低频率交流电场（< 10 kHz），排斥是由电场诱导的液流引起的壁-颗粒相互作用所致。这与先前文献结果不同，它们解释了粒子-壁排斥的起源是在粒子上诱导的电偶极子与壁上的图像偶极子之间的静电相互作用。当悬浮在低电导电解液中的带电微球周围出现四极流结构时，测量到的颗粒-壁分离与观察到的四极流速度大小有关。CPEO流动理论适用于弱电场条件，即电场幅值与颗粒半径乘积小于热电压的数量级。然而目前没有实验数据与CPEO理论进行比较，以验证理论模型的准确性。

研究内容

图1展示了实验装置，该装置由聚二甲基硅氧烷（PDMS）制成，并与玻璃片进行等离子键合。装置的金属入口与压力控制器和夹子连接，以施加电压信号。颗粒运动是通过倒置显微镜测量的。图中还包括一个微流控通道的示意图，以及显示颗粒在Poiseuille流中被通道壁排斥的图示。

图1 (a) 实验装置的照片；(b) 微流控通道的示意图（不按比例绘制），以及显示微粒在Poiseuille流分布中流动并同时被排斥离开通道壁的示意图

图2显示不同电场幅值下，在KCl电解质中流动的3 μm羧酸颗粒的分布。这些图像是在微通道末端拍摄的。最左边的图像显示了在施加电场之前颗粒在通道中的随机分布。随着电场强度的增加，颗粒变得集中，导致通道壁附近出现无颗粒区域，说明了电场对颗粒分布和壁排斥的影响。

图2 羧酸盐颗粒由Poiseuille流驱动，受到多个振幅和90Hz频率的电场的作用

图3展示了羧酸颗粒的壁分离与施加电压频率的关系。在图3a中，电场幅值为60 kV/m时，壁分离随电场频率单调递减，符合线性模型的预测。然而，在图3b中，对于更高的电场幅值（100 kV/m），壁分离在大约2 kHz处有明显的最小值。这个结果不符合CPEO理论的预测，后者假设滑移速度和壁排斥随电场频率单调变化。为了进一步研究这一点，使用了直径为500 nm的荧光示踪颗粒来可视化围绕单个3 μm球体的流动结构。图3b中的插图显示了通过叠加大约十个帧创建的流场的示例图像。这些图像显示，在241 kHz以下，流体流场被扭曲，但在较高的频率下，球体周围的流场模式趋于恢复预期的结构。

图3 羧酸盐颗粒的壁分离

图4a展示了四种不同颗粒在固定频率90 Hz下与电场幅值的壁分离关系，而图5b则显示了相同条件下，频率更高的527 Hz的壁分离。

图4 四种不同粒子的壁分离作为电场振幅的函数（a）频率为90 Hz；（b）频率为527 Hz

图5为基于CPEO滑移速度的理论预测与实验值之间的比较。图5a和图5b对应于两个不同的频率：90 Hz和527 Hz。该图分析了在不同的减小电场参数值下实验值和理论值之间的一致性。该图表明，在一定条件下，理论预测与实验数据非常吻合，表明CPEO理论能够解释观察到的壁排斥现象的有效性。

图5 基于CPEO滑移速度的理论预测与实验值之间的比较

图6展示了根据壁排斥的实验结果估算出的滑移速度。图6a和图6b对应于两个不同的频率：90 Hz和527 Hz。滑移速度是根据图5中呈现的实验数据估计得出的。图表中的水平虚线标记了直接测量速度的粗略限制为50 μm/s。

图6 根据壁排斥的实验结果估算出的滑移速度

总结与展望

本研究对在小电场中进行电泳的介电微粒的壁面分离实验数据与由浓度极化电渗流引起的流体动力学相互作用的理论预测进行了比较。结果表明，观察到的壁面分离可以归因于流体动力学力，从而支持了浓度极化电渗流作为潜在机制的有效性。理论和实验之间的比较为浓度极化电渗流理论提供了额外的验证，特别是在直接测量微粒周围浓度极化电渗流的情况下具有挑战性的情况下。实验还证实了惯性升力对电泳的影响微乎其微，因为实验中的雷诺数非常小。同时，研究还考虑了由于温度变化导致的器件中可能出现的电热效应。然而，分析结果显示，导热引起的热损失主导于对流，表明电解质内部的温度梯度微乎其微，无法引起电热效应。此外，高电场下微粒的壁面排斥数据显示了与预期行为的偏离，表明四极流结构的破坏以及较弱的壁面排斥。理解这些意外趋势对于设计利用电场进行微粒操纵和分离的微流控器件至关重要。本研究为了解介电微粒电泳中的流体动力学力和浓度极化电渗流提供了宝贵的见解。研究结果不仅对微粒与壁面的分离现象有所贡献，并验证了浓度极化电渗流理论，而且对于利用低频电场进行微粒操纵的各种应用，如确定性横向位移、绝缘介电泳和胶体组装等，具有重要意义。

微信号｜微纳流控