北京
研究内容
过氧化氢(H 2 O 2 )光合成在收集太阳能并将其转化为化学能方面引起了极大的兴趣。然而，H 2 O 2 光合成的高效过程是由低H 2 O 2 生产力驱动的，这是由于光生电子-空穴对的重组，特别是在没有牺牲剂的情况下。
受缺陷工程在光催化中的重要性的启发， 厦门大学黄小青、韩佳甲和广东工业大学徐勇 证明了具有S空位的超薄ZnIn 2 S 4 纳米片(S v -ZIS)可以通过O 2 /H 2 O氧化还原作为H 2 O 2 光合成的高效催化剂。结果显示，在没有牺牲剂的可见光照射下，最佳催化剂显示出1706.4 μmol g -1 h -1 的H 2 O 2 生产率，这比原始ZIS(59.4 μmol g -1 h -1 )高约29倍，甚至远高于已报道的光催化剂。令人印象深刻的是，在420 nm处的表观量子效率高达9.9%，太阳能到化学物质的转化效率达到-0.81%，显著高于天然合成植物的值(-0.10%)。相关工作以“ Defective ZnIn 2 S 4 Nanosheets for Visible-Light and Sacrificial-Agent Free H 2 O 2 Photosynthesis via O 2 /H 2 O Redox ”为题发表在国际著名期刊 Journal of the American Chemical Society 上。
研究要点
要点1. 作者证明了具有S空位的超薄ZnIn 2 S 4 纳米片(S v -ZIS)可以通过O 2 /H 2 O氧化还原作为H 2 O 2 光合成的高效催化剂。
要点2. 机理研究证实，ZIS中的S v 可以延长光生载流子的寿命并抑制电子-空穴对的复合，从而通过自由基引发引发增强O 2 还原和H 2 O氧化为H 2 O 2 。密度泛函理论(DFT)计算表明，Sv的形成可以强烈改变ZIS的配位结构，调节对中间体的吸附能力，避免O 2 /H 2 O氧化还原过程中H 2 O过度氧化为O 2 ，并协同促进2e - ORR和2e - WOR，从而提高H 2 O 2 的生产率。
要点3. 结果显示，在没有牺牲剂的可见光照射下，最佳催化剂显示出1706.4 μmol g -1 h -1 的H 2 O 2 生产率，这比原始ZIS(59.4 μmol g -1 h -1 )高约29倍，甚至远高于已报道的光催化剂。令人印象深刻的是，在420 nm处的表观量子效率高达9.9%，太阳能到化学物质的转化效率达到-0.81%，显著高于天然合成植物的值(-0.10%)。
该工作提供了一种简单的策略来分离用于H 2 O 2 光合成的ZIS的光生电子-空穴对，这可能促进太阳能收获和转换的基础研究。
研究图文
图1. S v -ZIS的特征。
图2. S v -ZIS和ZIS的结构特征。
图3. S v -ZIS的光催化性能。
图4. 光催化产生H 2 O 2 的机理。
图5. 理论计算。
文献详情
Defective ZnIn 2 S 4 Nanosheets for Visible-Light and Sacrificial-Agent Free H 2 O 2 Photosynthesis via O 2 /H 2 O Redox
Huiping Peng, Hongcen Yang, Jiajia Han,* Xiaozhi Liu, Dong Su, Tang Yang, Shangheng Liu, Chih-Wen Pao, Zhiwei Hu, Qiaobao Zhang, Yong Xu,* Hongbo Geng, Xiaoqing Huang*
J. Am. Chem. Soc.
DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c10390
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