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《Nano Letters》:通过化学键连接和调节电荷行为的高效钙钛矿发光二极管

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高效的电荷注入和辐射复合对于实现高性能钙钛矿发光二极管(Pero-LED)至关重要。然而,钙钛矿发射层(EML)和电子传输层(ETL)形成了较差的物理界面接触和不可忽略的电荷注入势垒,限制了器件性能。

在此,华侨大学的研究人员利用PO-T2T来处理钙钛矿/ETL界面并形成化学键合接触。具体而言,PO-T2T通过与格键牢固地结合在钙钛矿的表面和晶界上,有效地钝化了不协调的铅缺陷。此外,PO-T2T具有高电子迁移率,并建立了一条电子传输高速公路来桥接ETL和EML。因此,冠军器件的最大外量子效率(EQEmax)为22.06%(平均EQEmax为20.02±1.00%),最大亮度(Lmax)为103286 cd m−2。研究结果表明,EML/ETL界面修饰对于制造高效的Pero-LED至关重要。相关论文以题目为“Efficient Perovskite Light-Emitting Diodes with Chemically Bonded Contact and Regulated Charge Behavior”发表在Nano Letters期刊上。

论文链接:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c02335?ref=pdf

金属卤化物钙钛矿(MHPs)是一种具有优异光电性能的发光材料,如高缺陷容限、可调带隙、长载流子扩散长度、低材料成本和易于溶液处理,和近红外钙钛矿发光二极管(Pero-LED)已提高到20%以上,与最先进的有机LED(OLED)和量子点LED(QLED)相当。高效的载流子注入和辐射复合对于实现高性能的Pero LED至关重要。应该注意的是,Pero LED由多层功能层组成;最关键的载流子动力学过程,包括载流子注入和传输、激子复合和能量转移,发生在空穴传输层(HTL)/发射层(EML)和EML/电子传输层(ETL)等界面。然而,棘手的界面问题,如过多的非辐射缺陷、不平衡的电荷注入和载流子聚集,限制了器件性能和进一步的改进。使用特殊有机分子如路易斯碱、路易斯酸和烷基铵的界面缺陷钝化已经得到了很好的研究和广泛的报道。

然而,即使钙钛矿膜中已经实现了低缺陷密度,器件中的不平衡电荷注入也会导致激子电荷湮灭和低复合率,换言之,除了钝化非辐射缺陷外,在制造高性能Pero LED时,还高度要求电荷行为管理。然而,改善载流子注入和复合的研究工作是有限的,而且远远落后。在过去几年中,已经提出了以下策略来调节电荷行为,包括引入多层电荷传输层,调节每层的能级匹配,和调制电荷传输。然而,溶液制备的钙钛矿EML(离子结晶层)和热蒸发的ETL(有机和非晶层)是物理堆叠的。存在不可忽略的界面电荷注入势垒,并且物理接触的界面不够坚固,并且可能在高电压下离解。(文:爱新觉罗星)

图1。(a)纯TPBi和经TPBi处理的钙钛矿膜(PVK-TPBi)和(b)纯PO-T2T和经PO-T2T(PVK-PO-T2T)处理的钙钛矿薄膜的FTIR光谱。(c)纯TPBi和PVK-TPBi薄膜的N1s XPS光谱。(d) 纯PO-T2T和PVK-PO-T2TT薄膜的O1s XPS光谱。(e)TPBi和(f)PO-T2T与钙钛矿晶体相互作用的示意图。

图2:(a)对照、PVK-TPBi和PVK-PO-T2T薄膜的稳态PL和(b)TRPL衰减曲线。(c)PVK-TPBi和(d)PVK-PO-T2T薄膜的表面电势映射图像和分布曲线。

图3。(a) Pero LED器件结构示意图。(b) Pero LED的能级图。(c) 三个Pero LED的电流密度-电压-亮度特性、(d)外部量子效率-亮度特性,(e)5V下的电致发光光谱,以及(f)EQE最大直方图。基于(g)对照、(h)PVK-TPBi和(i)PVK-PO-T2T膜制备的磷光探针器件的电致发光光谱以及相应的电荷注入和复合示意图。

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