北京
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研究内容
酸中的双电子(2e-)氧还原反应(ORR)对生产H2O2非常有吸引力，H2O2是一种在各种工业和家庭场景中至关重要的商品化学品，但仍受到反应动力学缓慢的阻碍。
哈尔滨工业大学杜春雨和韩国康通过密度函数理论(DFT)计算和原位表征表明，在双原子CoIn催化剂中，O-亲合性Ln原子触发了羟基的有利稳定吸附，有效地优化了OOH在相邻Co上的吸附。Co原子上的氧还原(ORR)转移到双电子(2e-)途径，从而在酸中有效地产生H2O2。在旋转环盘电极测试中，在0.65 V时，H2O2的分电流密度达到1.92 mA cm-2，而在三相流动池中，H2O2产生率高达9.68 mol g-1 h-1。相关工作以“CoIn dual-atom catalyst for hydrogen peroxide production via oxygen reduction reaction in acid”为题发表在国际著名期刊Nature Communications上。
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研究要点
要点1.作者提出了一种CoIn-N-C双原子催化剂(DAC)作为一种有效的2e- ORR催化剂，用于在酸性介质中生产H2O2。密度函数理论(DFT)计算表明，OH阻断的In可以调节价电子数以及Co 3d轨道的d带中心，优化关键OOH中间体在Co上的键合。OOH适度吸附使CoIn-N-C具有良好的2e- ORR动力学，达到预测活性和OOH吸附能之间的火山类型图的顶点。
要点2.电化学动力学分析表明，在CoIn-N-C上，通过2e-途径的ORR的速率常数比通过4e-途径的速率常数高一个数量级，导致在宽电势范围内H2O2的产率>90%。CoIn-N-C在长期运行中表现出优异的稳定性，验证了CoIn-N-C催化剂的实用性。
要点3.CoIn-N-C DAC的H2O2生产的部分电流密度(iH2O2)是评估H2O2生产率的标准，在0.65 V时高达1.92 mA cm-2。当在三相流动池中进行评估时，在100 mA cm-2的电流密度下，H2O2的产生率达到9.68 mol g-1 h-1。
该工作证明了通过DAC独特的电子相互作用来操纵ORR反应动力学和途径的可能性，为具有靶向活性和选择性的2e- ORR活性位点的合理设计提供了启发性的见解。
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研究图文
图1. 2e- ORR双原子模型的DFT计算与预测。
图2. CoIn-N-C的微观表征。
图3. CoIn-N-C的X射线吸收光谱表征。
图4. 旋转环盘电极（RRDE）的电化学性能及催化机理分析。
图5. 流动池中H2O2的生产性能及其在染料分解中的应用。
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文献详情
CoIn dual-atom catalyst for hydrogen peroxide production via oxygen reduction reaction in acid
Jiannan Du, Guokang Han,* Wei Zhang, Lingfeng Li, Yuqi Yan, Yaoxuan Shi, Xue Zhang, Lin Geng, Zhijiang Wang, Yueping Xiong, Geping Yin, Chunyu Du*
Nat. Commun.
DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-40467-8
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