北京
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研究内容
使用大块金属作为催化剂来获得CO2电还原的高效率是理想的，但是对CO2电还原的效果较差。因此，设计一种强大的电解质来提高体金属电极和电解质之间的协同作用是实现CO2可持续和大规模电转化的可行策略。
华东师范大学吴海虹教授、中国科学院化学研究所韩布兴院士和康欣晨研究员报道了块状金属电极和三元离子液体基电解质，1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐/1-十二烷基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐/MeCN的耦合，实现了CO2高效电还原为CO。CO的高法拉第效率（FE）（FECO）可以在宽的电势范围内保持～100%，并且金属电极在三元电解质中表现出非常高的稳定性。相关工作以“Ternary Ionic-Liquid-Based Electrolyte Enables Efficient Electroreduction of CO2over Bulk Metal Electrodes”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。
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研究要点
要点1.作者首先选择1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐/1-十二烷基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐/MeCN耦合形成一种三元离子液体电解质。
要点2.在各种体金属电极上，三元电解质不仅增加了CO2电还原的电流密度，而且抑制了析氢反应（HER），获得了对CO的高法拉第效率（FE）。特别是，在商用Cu电极上，在宽电位范围（-2.2至-2.5 V vs Ag/Ag+）内，可获得约100%的对CO（FECO）的法拉第效率，并且金属电极在三元电解质中表现出非常高的稳定性。
要点3.通过接触角测试、小角度X射线散射（SAXS）、分子动力学（MD）模拟、表面增强拉曼散射（SERS）等方法表明，三元电解质的聚集行为和两种不同链长的离子液体阳离子在电化学双层中的排列不仅增加了对电极的润湿性和对CO2的吸附，而且扩展了H+的扩散通道，使其具有高电流密度和高FECO。
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研究图文
图1.（a）Cu电极在CO2（实线）和N2（虚线）饱和电解质中的LSV。（b）Cu电极上电流密度与电势的关系图。（c）Cu电极上FECO与电势的关系图。（d）在-2.5 V vs Ag/Ag+下，各种金属电极上的电流密度。（e）在-2.5 V vs Ag/Ag+下，各种金属电极上的FECO。（f）在-2.5 V vs Ag/Ag+下，，在（1）中的Cu电极上进行10次电解循环的电流密度和FECO。
图2.（a）电导率测试。（b）SAXS曲线。（c）三种电解质在非工作条件下的典型快照。（d）Cu电极和CO2饱和电解质界面处的接触角。（e）在引入CO2之前（实线）和之后（虚线）的SAXS曲线。
图3.（a）工作条件下Cu电极侧视图的典型快照。（b）不同电解质中SERS曲线随电势的变化。（c）在工作条件下，r<0.6 nm处咪唑鎓阳离子的累积数量的比率。（d）工作条件下二氧化碳累积数量与距离的关系图。
图4. 非工作（a）和工作（b）条件下CO2 NDD与距离的关系图。非工作（c）和工作（d）条件下CO2的MSD。（e）Nyquist曲线。（f）Tafel曲线。
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文献详情
Ternary Ionic-Liquid-Based Electrolyte Enables Efficient Electroreduction of CO 2 over Bulk Metal Electrodes
Jiahao Yang, Xinchen Kang,* Jiapeng Jiao, Xueqing Xing, Yaoyu Yin, Shuaiqiang Jia, Mengen Chu, Shitao Han, Wei Xia, Haihong Wu,* Mingyuan He, Buxing Han*
J. Am. Chem. Soc.
DOI: 10.1021/jacs.3c03259
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