第一作者:Shen Wang和Bingyu Lu
通讯作者:刘平教授和孟颖教授
通讯单位:加州大学圣迭戈分校
DOI: 10.1021/jacs.3c00628
研究背景
硫化聚丙烯腈(SPAN)是一类硫键聚合物,作为锂-硫(Li-S)电池的正极,表现出了数千次的稳定循环,但其确切的分子结构及其电化学反应机理尚不清楚。最重要的是,在第一次周期中,SPAN显示出超过25%的不可逆容量损失,在随后的周期中表现出完全可逆性。基于此,来自加州大学圣迭戈分校刘平教授/孟颖教授团队通过一个SPAN薄膜平台和一系列分析工具,对其反应机理进行研究。该项工作为高性能硫化聚合物正极材料的设计提供了指导。
文章要点
1、SPAN容量损失与分子内脱氢以及硫的损失有关,结构的芳香性增加以及电子电导率增加超过100倍证实了这一点。
2、正极中的导电碳添加剂有助于推动反应完成,基于所提出的机制,开发的综合程序可以消除50%以上的不可逆容量损失。
图文展示
图1.SPAN的不可逆容量损失与结构
图2.SPAN官能团在第一次周期中的作用
图3.SPAN的工作机制
图4.采用后热处理方法降低SPAN电池的首次放电不可逆容量损失
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