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输出功率高达170 μW！基于胶体量子点实现电驱动放大自发辐射

胶体量子点与激光二极管

基于可溶液加工材料的电泵浦激光器或激光二极管可与几乎任何衬底兼容性，且极具可扩展性以及易于与片上光电子器件集成，长期以来一直是人们所关注的器件。人们已经探索了广泛的材料来追求此类器件，这些材料包括聚合物、小分子、钙钛矿和胶体量子点。这其中，胶体量子点尤为引人注目，被认为是制造激光二极管的理想材料。胶体量子点（QD）不仅与廉价且易于扩展的化学技术兼容，而且还具有零维特点的电子态，能够展现许多优点。这些优点包括尺寸可调的发射波长、低光学增益阈值和激光特性的高温稳定性。

胶体量子点（来源：网络）

然而，在这一领域依旧存在着诸多挑战。这些挑战包括存在着光学增益有源多载流子态的极快非辐射俄歇复合，QD固体在实现激光所需的高电流密度下的稳定性较差以及电致发光器件中光学增益和光学损耗之间的不利平衡，其中增益有源QD介质是含有光学损耗电荷传输层的整体器件堆叠的组成部分。

为了解决上述挑战，洛斯阿拉莫斯国家实验室Victor I. Klimov教授等人使用具有抑制俄歇复合的紧密、连续梯度量子点开发了新型器件，可实现电泵胶体量子点的放大自发辐射（ASE）行为。在该器件中，量子点结合到由低损耗光子波导补充的脉冲、高电流密度电荷注入结构中，从而使得胶体QD ASE二极管表现出强大的宽带光学增益，并表现出高达170 μW的瞬时功率的亮边发光。相关工作以“Electrically driven amplified spontaneous emission from colloidal quantum dots”为题发表在Nature。

【文章要点】

如图1所示，研究使用具有抑制俄歇复合的工程量子点和特殊的电致发光器件架构来开发新型器件，在这一架构中具有由底部分布式布拉格反射器（DBR）和顶部银（Ag）电极组成的光子波导。由DBR和Ag反射镜形成的横向光学腔改善了QD增益介质中的场限制，同时减少了电荷传导层中的光学损耗。由于改进了自发种子光子的收集和增加了QD介质中的传播路径，它也促进了ASE的建立。也就是说，作者通过电泵浦实现了较大的净光学增益，并在带边（1S）和激发态（1P）跃迁处展示了室温ASE行为。

如图1所示，作者所使用的工程量子点是一种基于连续分级的量子点（cg QDs），并将其光学增益介质。该量子点类似于作者之前开发的CdSe/Cd 1−xZn xSe cg-QDs，并且还具有逐渐降低的分级层厚度。这些“紧凑型”cg量子点（缩写为ccg量子点）包含了半径为2.5纳米的CdSe核 ，厚度为2.4纳米的渐变Cd 1−xZn xSe层，以及由ZnSe 0.5S 0.5和ZnS层制成的保护壳层，厚度分别为0.9 nm和0.2 nm厚度。尽管其厚度减小，但紧凑的梯度壳层可高效抑制俄歇衰变，从而延长双激发俄歇寿命（τ XX，A = 1.9 ns）和高达38%的双激子发射量子产率。紧凑的分级壳层也对发光核心产生强烈的不对称压缩，这将轻-重空穴分裂（Δ lh-hh）增加到约56 meV。这阻碍了带边重空穴态的热减少，从而降低了光学增益阈值。

图1ccg量子点表征

为了实现ASE行为，作者将ccg量子点引入到激光二极管器件中。在这一结构中，底部DBR和顶部Ag反射镜形成BRW。BRW模式的计算电场分布如图2所示，它呈现出一种振荡模式，反映了DBR的周期性结构。主峰集中在量子点光学增益介质内，这导致高模式限制因子（ΓQD = 0.2），尽管增益介质的厚度很小（大约三个ccg QD单层）。值得注意的是，BRW模式轮廓在光学损耗ITO和ZnO层中也具有减小的场强度。因此，整体损失系数仅为16 cm −1。光场分布的有利变化对器件EL性能具有深远的影响。最终，作者观察到边缘发射显著增强，其强度比表面发射的强度大大约2到3倍。这是传播损耗减少和ASE机制出现的直接结果。在低注入水平（j < 8 A cm −2），它们在1.98 eV处显示出较弱的单波段1S发射 ，线宽为82meV（半峰全宽，FWHM）。而在更高的电流密度下，作者则观察到出现了新的窄特征，其光谱能量（1.94和2.09 eV）与光学激发的ccg QD膜中的1S和1P ASE带相同。随着注入水平的增加，新的谱带表现出快速的超线性增长，并最终（在j ≥ 13 A cm −2）超过宽1S波段。

图2电驱动ASE

结论：总之，在该项研究中，作者用溶液浇铸胶体量子点制成的电激发增益介质实现了了1S和1P ASE。ccg量子点的优异光学增益特性和包含低损耗光子波导的特殊设计的器件堆叠是实现ASE的主要原因。该波导由底部DBR和顶部Ag反射镜形成，它们位于QD介质和相邻的电荷传输/注入层的侧面。BRW的使用使我们能够形成光场轮廓，从而减少电荷传导层中的光学损耗并增强QD介质中的模式限制。这些ASE二极管表现出强大的边缘发射，即使在增益有源区内缺乏横向光学限制，并且不使用工程光输出耦合，其瞬时输出功率高达170 μW。在此基础上，作者认为下一步研究的目标是实现QD激光振荡器，例如平面内分布式反馈光栅或由边缘反射器形成的Fabry–Pérot腔。这一目标有望通过使用光学谐振器作为补充结构来实现。

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文献链接：
https://www.nature.com/articles/s41586-023-05855-6

来源：高分子科学前沿

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