安徽
成果简介
锂硫（Li-S）电池在能源储存方面很有前景，特别是在碳中和的时代。尽管如此，将可溶性多硫化锂转化为固体硫化锂的缓慢动力学阻碍了其发展。本文，武汉理工大学周亮等研究人员在《ACS Appl. Mater. Interfaces》期刊发表名为“Dual Single-Atom Moieties Anchored on N-Doped Multilayer Graphene As a Catalytic Host for Lithium–Sulfur Batteries”的论文，研究设计了锚定在N掺杂多层石墨烯（FeCoNGr）上的Fe和Co双单原子部分，作为Li–S电池的催化硫阴极主体。
基于FeCoNGr的Li–S电池在将可溶性多硫化物锂转化为固体Li2S方面发挥了有效的催化作用，在0.2℃下的容量为878.7 mA h g–1，在100次循环后保持初始值的77.4%。其初始容量和保留容量分别是基于NGr（无单原子）的电池的1.7和1.8倍。理论计算表明，Fe–N4部分对低阶锂多硫化物具有较高的结合能，而Co–N4对高阶锂多硫化具有较高的能量。可溶性多硫化物锂高效催化转化为FeCoNGr的固体硫化锂，在优于NGr方面发挥着重要作用。这项工作增强了我们对双单原子部分串联作用的认识，并证实了锂-硫电池中单原子催化剂的高催化效率。
图文导读
方案1。Li-S电池FeCoNGr基硫阴极电化学过程示意图
图1. (a) 粉末XRD图案，(b) 拉曼光谱，(c) N2吸附等温线，和(d) FeCoNGr和NGr的孔隙大小分布
图2. (a) FeCoNGr和(b) NGr的HAADF-STEM图像，(c) FeCoNGr及其相应的元素（C、N、Fe和Co）映射图像和(d) NGr及其相应的元素（C和N）映射图像。(e) Li2S6溶液、Li2S6溶液中的NGr和Li2S6溶液中的FeCoNGr的照片
图3。（a） FeCoNGr的C1s和（b）N1s XPS光谱，（C）NGr的C 1s和（d）N 1s XPS光谱，以及（e）NGr–Li2S6混合物（上部）和FeCoNGr-Li2S6的S 2p XPS光谱（下部）。
图4. Fe-N4（a,b）、Co-N4（c,d）和吡啶N-C（e,f）与Li2S4结合的优化吸附模型的俯视图（g）Fe-N4、Co-N4和吡啶N-C与Li2Sx（x=1, 2, 4, 6, and 8）或S8的吸附能量。
图5。（a）FeCoNGr-s和（b）NGr-s复合电极在0.1、0.2、0.3、0.4和0.5 mV s–1下扫描的CV曲线。Ia–ν0.5拟合了（c）FeCoNGr-S和（d）NGr-S复合电极的曲线。（e） 以FeCoNGr和NGr为电极，Li2S6为电解质的对称电池的CV曲线。用（f）FeCoNGr和（g）NGr作为电极进行Li2S成核试验。FeCoNGr-S和NGr-S复合电极在（h）0.2和（i）0.5℃下的循环性能。
小结
综上所述，我们设计了锚定在N掺杂多层石墨烯上的双单原子（Fe和Co），并研究了其对多硫化锂的有效催化转化。这项工作增强了我们对双单原子位点串联作用的认识，证实了低负载单原子催化剂在Li-S电池中的高催化效率。
文献：
https://doi.org/10.1021/acsami.2c21620
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