北京
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研究内容
CO还原反应（CORR）已受到越来越多的关注，并显示出巨大的前景。最近研究进展表明，高反应速率的CORR，对提高将CO2转化以CO为中间产物的二氧化碳还原（CO2RR）至关重要。由于其高能量密度和经济价值，将CO电催化还原为具有两个或更多碳的燃料或化学品非常有吸引力。
之前的报告表明，电催化剂的表面结构对CO2/CO电还原性能有很大影响。铜（Cu）的预氧化可大大提高其在CO2RR中对C2+形成的固有催化财产。计算研究表明，Cu+可以与Cu0协同作用，促进C2的生成，因为更容易激活CO2和C-C偶联。但是在CO2RR条件下，活性Cu+很容易被还原。对于CORR，催化剂表面的氧化物是否在提高选择性方面起关键作用的研究很少。另一方面，疏水性被认为是CO2/CO还原选择性的控制因素之一。
厦门大学李军教授和彭丽副教授采用疏水策略设计了Cu/Cu2O催化剂，研究C2+产物的性能，特别是CORR中乙醇的形成。主要展示了具有疏水正丁胺层的疏水Cu/Cu2O片状催化剂的合成及其在CO电还原中的应用。Cu/Cu2O催化剂上的CO还原产生两种或多种碳产物，在−0.70 V vs RHE下，其法拉第效率为93.5%，部分电流密度为151 mA cm−2。相关工作以“A hydrophobic Cu/Cu2O sheet catalyst for selective electroreduction of CO to ethanol”为题发表在国际著名期刊Nature Communications上。
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研究要点
要点1.作者使用一种简单的一锅合成方法来合成用于CO电还原的疏水性Cu/Cu2O催化剂。Cu/Cu2O具有适当量的正丁胺层，提供合适的疏水性，将降低水对电极的亲和力，并促进CO向电极界面的扩散和亲和力，在CO饱和电解质中可以在一定程度上抑制表面上的H2析出。
要点2.在−0.7 V vs可逆氢电极（RHE）下，C2+产物的法拉第效率（FE）可达到93.5%，电流密度为151 mA cm−2，其中乙醇的FE为68.8%，乙烯的FE为19.6%，乙酸的FE为5.1%，可能得益于疏水表面CO浓度的增加和表面Cu2O（111）的暴露。
要点3.疏水性Cu/Cu2O催化剂显示出令人印象深刻的稳定性，即使在100个操作小时后，两种或多种碳产物的活性和选择性仍能保持。
该工作为CO2/CO高效电催化转化为液体燃料开辟了一条道路。
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研究图文
图1.Cu/Cu2O-A的SEM和TEM图像。
图2. Cu/Cu2O-A的表征。
图3. 疏水性Cu/Cu2O-A的CO电还原性能。
图4. 铜基催化剂各种产品的法拉第效率。
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文献详情
A hydrophobic Cu/Cu2O sheet catalyst for selective electroreduction of CO to ethanol
Guifeng Ma, Olga A. Syzgantseva, Yan Huang, Dragos Stoian, Jie Zhang, Shuliang Yang, Wen Luo, Mengying Jiang, Shumu Li, Chunjun Chen, Maria A. Syzgantseva, Sen Yan, Ningyu Chen, Li Peng,* Jun Li,* Buxing Han
Nat. Commun.
DOI: 10.1038/s41467-023-36261-1
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