北京
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研究内容
太阳能到燃料的转换以及燃料电池的二次利用为缓解全球能源短缺提供了一种有吸引力的方法，但在很大程度上受到电力系统复杂设计和功能催化剂开发的限制。
中国科学院长春应用化学研究所董绍俊院士和He Zhang提出了一种基于H2O/H2O2/O2自循环的生物混合光电化学电池（BPEC），通过在单个隔间中将光电化学H2O2生成与生物电化学H2O2消耗相结合，系统地实现有效的太阳能到燃料到电能转换。这种开发的BPEC获得了1.03±0.02 V的开路电势和0.18±0.02 mW cm-2的最大功率密度。相关工作以“Beyond Photosynthesis: H2O/H2O2/O2 Self-Circulation-Based Biohybrid Photoelectrochemical Cells for Direct and Sustainable Solar-to-Fuel-to-Electric Power Conversion”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。
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研究要点
要点1.作者选择Mo修饰的BiVO4（Mo:BiVO4）作为光阳极，通过2e-水氧化反应（WOR）光电催化生成H2O2；辣根过氧化物酶（HRP）/芘修饰的2,2′-叠氮双（3-乙基苯并噻唑啉-6-磺酸）（双Pyr-ABTS）/具有Co纳米颗粒的碳纳米管（Co/CNTs）负载在碳布上（Co/CNTs@CC）作为生物电催化H2O2还原的生物阴极。
要点2.在可见光照射下，在Mo-BiVO4光阳极上产生电子-空穴对。价带空穴将H2O氧化为H2O2，而电子通过外部电路转移到HRP/双Pyr ABTS/Co/CNTs@CC生物阴极。然后通过HRP的催化，在氧化还原活性双Pyr ABTS介体的帮助下，将H2O2高效生物电化学还原为H2O，以在底物和HRP血红素中心之间快速穿梭电子。从而建立了H2O/H2O2的自循环。光阳极处H2O2生成的法拉第效率（FE）不能达到100%。因此，为了确保BPEC的稳定和可持续运行，引入Co/CNTs功能催化剂通过2e- ORR进行选择性产生H2O2补充阴极反应。
要点3.BPEC实现了1.03±0.02 V的基准开路电位（OCP）和0.18±0.02 mW cm-2的最大功率密度（Pmax），并在16小时内稳定地保持其活性（＞75%的功率输出）。受酶生物燃料电池易于小型化的特殊优势启发，作者制造了一种尺寸约为1 cm3的封闭式“三明治式”BPEC装置，其输出功率为0.13±0.03 mW cm-2。此外，BPEC在海水电解质中也同样适用，其最大Pmax为0.16±0.02 mW cm-2，并在运行20小时后保持超过73%的活性，证明了对地球上最丰富的自然资源的有效开发和利用，用于实际能源应用。
作者通过巧妙地将高活性酶与功能性纳米催化剂耦合，该BPEC成功地在同一设备中实现了直接太阳能到燃料到电力的转换，无需额外的燃料，避免了传统太阳能到燃料和燃料到电力过程中不必要的电子和能量损失，简化了操作步骤，并且可以进一步为简单、可扩展和经济高效的太阳能转换提供研究模型。
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研究图文
图1. BPEC的工作原理。
图2. Mo-BiVO4光阳极的形貌表征和（光）电化学测量。
图3. HRP/双Pyr-ABTS/Co的结构表征和电化学ORR性能/CNTs@CC生物阴极。
图4. BPEC性能。
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文献详情
Beyond Photosynthesis: H2O/H2O2/O2 Self-Circulation-Based Biohybrid Photoelectrochemical Cells for Direct and Sustainable Solar-to-Fuel-to-Electric Power Conversion
Xiaoxuan Sun, Jinxing Chen, Junfeng Zhai, He Zhang,* Shaojun Dong*
J. Am. Chem. Soc.
DOI: 10.1021/jacs.2c10445
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