研究背景
二氧化碳(CO 2 )会引起气候变化导致温室效应,但同时它也是一些材料和燃料的重要合成资源,因此,二氧化碳(CO 2 )捕集技术的开发至关重要。离子液体(IL )已被广泛用于二氧化碳(CO 2 )捕集。然而,到目前为止,均相催化剂还没有被利用于二氧化碳捕集。经过长时间的研究,研究人员发现了一种均相二氧化碳捕集催化剂——一种新的离子液体(IL ),[CH 3COOCH 2mim][NTf 2] ,又称[EMmim][NTf 2] 。作为二氧化碳捕集催化剂而不是吸附剂使用的IL ,不仅对催化二氧化碳的解析非常有效,而且对加速二氧化碳的吸收速率也非常有效。基于此,本研究将[EMmim][NTf 2] 用作单乙醇胺溶液捕集CO 2 的催化剂。此外,还从实验和理论两方面揭示了其催化二氧化碳捕集机理。
相关成果以 "[EMmim][NTf2]—a Novel Ionic Liquid (IL) in Catalytic CO2 Capture and ILs’ Applications"为题发表在国际期刊《Advance Science》 (IF=17.521;中科院一区 TOP)上。
研究结果
开发适用于低温下提高CO2解吸速率的催化剂,可以大大推动新一代CO2捕集技术的发展。从减少CO2捕集系统的资本投资和环境保护的角度来看,催化剂的使用可以使CO2捕集过程对高质量能源的要求大大降低,继而可以广泛使用低温热能(例如太阳能集热器或工业废热)用于CO2捕集。这不仅会可以使寄生能源罚款、资本和运营成本显著降低,而且还有利于消除传统CO2捕集技术中高温解吸时由单乙醇胺(MEA)降解产生的二次环境污染物。因此,[EMmim][NTf2]是二氧化碳捕集技术的一种优异的催化剂。
研究数据
图一 [EMmim][NTf2]对CO2吸收和解吸的催化作用。A)20%MEA吸附剂的非催化和催化的CO2吸收曲线;B)使用和不使用催化剂的CO2解吸率的影响;C)使用催化剂后,CO2解吸率和解吸量增加的百分比;D)催化剂对解吸CO2数量的影响。
图二 评估[EMmim][NTf2]作为基于MEA的CO2捕集催化剂的稳定性。
图三 在CO2吸收系统中通过水解进行的[EMmim][NTf2]催化剂活化机理。A)预测的反应路径;B)实验验证中间产物的FT-IR谱图。
图四 吸收和解吸的CO2量,以及非催化和催化溶液的pH值随A)吸收时间和B)解吸时间的变化。
图五 催化溶液和非催化溶液在不同时间的CO2吸收和解吸过程中的FT-IR光谱。A) 非催化的CO2吸收;B) 催化的CO2吸收;C) 非催化的CO2解吸;D) 催化的CO2解吸。
图六 基于DFT的非催化和催化的二氧化碳捕集反应途径和能量曲线。A) 路径;B) 能量曲线。
作者信息
共同第一作者:成都理工大学贺欣研究员、山西大学高阳艳副教授
共同通讯作者:山西大学程芳琴教授、英国牛津大学Prof. Shik Chi Edman Tsang、河南师范大学王键吉教授、美国怀俄明大学Prof. Maohong Fan
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202205352
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