科学家发现量子霍尔态的新型界面耦合调控范式，有望在更多材料体系探索新奇物理现象

量子霍尔边界态是一种重要的拓扑电子态。从理论上来看，其可构建手性超导等新型量子激发态系统。

除传统砷化镓半导体界面二维电子气之外，石墨烯是少数能够通过栅极有效调控整数以及分数量子霍尔效应的材料之一，有望用来设定电阻的国际单位制新标准、构建量子新物态等。

实际上，在本征属性以外，衬底材料对其电子掺杂甚至电子结构调控对量子霍尔效应也发挥着重要作用。

图丨界面电荷序调控狄拉克费米子量子霍尔效应示意图（来源：该团队）

近日，山西大学的科研人员与上海科技大学、北京大学、中国科学院半导体研究所等中外多团队合作，开辟了利用量子效应产生的界面电荷序超晶格对界面上方二维电子气能带结构调控的全新方法。

该团队观察到石墨烯与一氯一氧化铬（CrOCl）界面处可通过垂直电场实现一种低能准二维局域电子态，从而利用库伦相互作用使石墨烯自身能带进行有效调控。并且，在其磁场条件下展示出新奇的量子霍尔态。

图丨相关论文（来源：Nature Nanotechnology）

11 月 21 日，相关论文以《石墨烯中量子霍尔相的界面电荷耦合操控》（Quantum Hall phase in graphene engineered by interfacial charge coupling）为题发表在 Nature Nanotechnology 上[1]。

审稿人对该研究评价道：“该团队提供了一种全新的在较低磁场和较高温度稳定获得量子霍尔态的新方法，对量子标准的设立具有意义。 这种反常的朗道能级非常有趣且数据质量非常高。”同时，审稿人还认为，这些全新的结果对未来量子技术的应用具有吸引力。

该论文共同第一作者为沈阳材料科学国家研究中心与山西大学联合培养博士生王雅宁、山西大学博士生高翔、山西大学博士生杨凯宁、北京大学博士生谷平凡，论文共同通讯作者为山西大学光电研究所教授、北京大学凝聚 态物理与材料物理研究所副教授、上海科技大学研究员、中国科学院大学物理科学学院教授、中国科学院半导体研究所院士。

图丨研究成员，从左至右依次为：高翔、、王雅宁、杨凯宁（来源：该团队）

指出，“电荷转移这种传统的界面现象在量子电子态调控中可以发挥出超乎寻常的重要作用。

迄今为止，以石墨烯为代表的开放界面二维电子气能够通过高压、近邻效应、晶格对称操作等耦合方式进行能带的调控，而界面电荷序对石墨烯能带及其磁场下量子霍尔相的特殊调控，是首次被实验证实。”

研究人员利用干式堆垛手段，制备了具有双栅的石墨烯与少层反铁磁绝缘体 CrOCl 垂直异质结。

在垂直电场调控下，电荷转移至界面态，使得石墨烯呈现反常的双栅调控关系，狄拉克点（charge neutrality point，CNP）发生巨大弯曲。

图丨（a）单层石墨烯与少层 CrOCl 界面复合体系器件与（b-c）其静电模型示意图，及（d）该体系在 3K 温度与零磁场下的电输运特性（来源：Nature Nanotechnology）

这一现象在磁场下更加显著，表现为朗道能级从“线型”向“级联梯田型”转变。这一转变可由传统相（Phase-i）和界面耦合相（Phase-ii）的相界清晰划分。

（来源：该团队）

上海科技大学与中国科学院半导体研究所的理论团队提出，由于该系统的界面准二维电子态具较大有效质量，使得该界面态自发对称破缺，并且产生范围从数纳米到数十纳米波长的电荷序。

该长程电荷序超周期（称为“量子超晶格”，与传统 solid-state 超晶格对应）可使石墨烯电子自身的电子关联进一步增强，从而使 Phase-ii 的 CNP 附近电子费米速度大幅增加。 值得关注的是，在 CNP 打开带隙，呈现出狄拉克锥“变尖”的能带重构。

图丨（a）在特定垂直电场下 CrOCl 界面态与石墨烯费米面对齐，界面态开始填充，并通过库伦作用改变石墨烯能带结构；（b）体系在 5T 磁场下的朗道能级随顶栅和底栅调控图谱，以及石墨烯能带结构在经典（Phase-i）和界面耦合（Phase-ii）相区示意图（来源：Nature Nanotechnology）

上述理论得到了实验的自洽验证。在 3K 温度 条件时，从该体系的朗道能级在磁场（B）-电场（D）-等效载流子浓度（n）参数空间的三维相图来 看，电场在 Phase-ii 中能够有效调控量子霍尔态的填充 系数。

并且，朗道能级随垂直电场和磁场的变化满足二次型关系，填充系数为±2 的量子化平台一直外延到接近零磁场，这与经典的单层石墨烯图像完全不同。

图丨石墨烯/CrOCl 异质结样品实物照片（来源：该团队）

量子震荡测量进一步证实，电子回旋质量在 Phase-ii 中要比在 Phase-i 中小 3-10 倍。 此外，零磁场下的电阻与温度关系估算得到 Phase-ii 的 CNP 处热激发能隙约在数 meV 量级，与理论计算相吻合。

表示：“这个实验采用的一氧一氯化铬虽然自身具有较为复杂的磁性相图，但是由于自旋耦合力程较短，石墨烯处于铬原子层上方约 0.7 纳米距离，因此一氧一氯化铬的自旋性质并没有通过石墨烯的电导被明显观测到。界面电荷的库伦相互作用显然占据主导地位。”

图丨与若干可实现量子化边界态的实验体系相比，本项工作可在液氮温度（77K）、0.35T 磁场（永磁体即可提供的磁场强度）获得量子化电导平台（来源：Nature Nanotechnology）

值得注意的是，在该界面耦合量子霍尔效应相（Phase-ii），只需要很小的磁场就能产生横向电导的量子化平台。而且，这样的行为还可保持至液氮温度以上，因此其鲁棒性强。

例如，在 77K 温度时，该体系对磁场需求极低，在 350mT 便能达成±2 填充系数的横向电导量子化平台。与之对比的是，同样在在 77K 温度，传统石墨烯必须达到 10T 以上磁场才能获得量子化电导。

认为，实验获得的石墨烯/CrOCl 异质结体系中鲁棒量子霍尔态可以进一步构建诸如拓扑超导、量子 霍尔法珀干涉等量子器件。

同时，该量子超晶格方法有望成为一种普适的量子调控手段，在 更多材料体系中探索有趣的新奇物理现象[2]。

参考资料：

1、Wang, Y., Gao, X., Yang, K. et al. Quantum Hall phase in graphene engineered by interfacial charge coupling. Nature Nanotechnology. (2022). https://doi.org/10.1038/s41565-022-01248-4

2. Lu, X. et al. Synergistic interplay between Dirac fermions and long-wavelength order parameters in graphene-insulator heterostructures. arXiv:2206.05659 (2022)

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