北京
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研究内容
太阳能二氧化碳(CO2)转换是应对可持续能源系统和环境/气候问题挑战的新兴解决方案。然而，孤立活性位点的构建不仅影响催化活性，而且限制了对CO2还原的结构-催化剂关系的理解。
大连理工大学侯军刚教授课题组开发了一种通用合成策略，制造了锚定在具有金属-氮-氯桥接结构的三嗪基共价有机框架(SAS/Tr-COF)上的不同单原子金属位点（Fe、Co、Ni、Zn、Cu、Mn和Ru），用于高性能催化CO2还原。其中Fe SAS/TrCOF实现了高达980.3 μmol g-1 h-1的CO生成率和96.4%的选择性，比原始Tr-高约26倍。相关工作以“Engineering Single-Atom Active Sites on Covalent Organic Frameworks for Boosting CO2 Photoreduction”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。
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研究要点
要点1.Fe SAS/Tr-COF实现了高达980.3 μmol g-1 h-1的CO生成率和96.4%的选择性，比原始Tr-高约26倍。优于大多数迄今为止报道的可见光驱动催化剂。
要点2.X射线吸收精细结构光谱和像差校正的HAADF-STEM的组合分析证实了Fe SAS/Tr-COFs的存在和配位环境。X射线吸收精细结构分析和密度泛函理论(DFT)计算，优异的光催化性能归因于原子分散的金属位点和Tr-COF主体的协同作用，降低了形成*COOH的反应能垒中间体并促进CO2吸附和活化以及CO解吸。
这项工作不仅为在原子尺度上合成SAS/Tr-COFs提供了一般策略，而且还为有效的CO2转化提供了深入的见解。
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研究图文
图1. 合成方案和结构分析。
图2. 结构分析。
图3. 动力学分析。
图4. 光催化性能。
图5. 机理分析。
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文献详情
Engineering Single-Atom Active Sites on Covalent Organic Frameworks for Boosting CO2 Photoreduction
Lei Ran, Zhuwei Li, Bei Ran, Jiaqi Cao, Yue Zhao, Teng Shao, Yurou Song, Michael K. H. Leung, Licheng Sun, Jungang Hou*
J. Am. Chem. Soc.
DOI: 10.1021/jacs.2c06920
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