热原电池 (TG) 电池为回收低品位废热提供了一种清洁且可扩展的能量转换途径。提高单个 TG 电池产生的电压对于物联网 (IoT) 和可穿戴电子产品的广泛应用至关重要。但操纵热电压的机制仍不清楚。 最近，科研人员 通过将九种具有不同 Gutmann 供体数 (DN) 的有机溶剂引入到 Fe 2+ /Fe 3+ 水溶液中来研究溶剂对 TG 性能的影响。 观察到溶剂 DN 与 TG 池的塞贝克系数之间存在很强的反向相关性。其中，四亚甲基砜-Fe 2+ /Fe 3+ 水凝胶 TG 电池的塞贝克值为 2.49 mV K -1 ，这是 迄今为止基于 Fe 2+ /Fe 3+ 的 TG 电池报道的最大值。结合实验和分子动力学来阐明溶剂 DN 对 Seebeck 值的作用。发现由于添加有机溶剂而改变溶剂化壳尺寸的熵贡献差异是观察到的塞贝克系数和溶剂 DN 之间依赖性的根源。该工作为TG性能的提高提供了新的视角，该方法可以推广到其他电解质体系，实现TG电池的应用。
图 1 (a) 含有 Fe 2+ /Fe 3+ 氧化还原电对的水凝胶热原电池示意图。(b) 具有不同 DN 的 6 mol% 有机溶剂添加剂的有机水溶液中具有Fe 2+ /Fe 3+ 氧化还原对的水凝胶硒。(c) Se 对 TLS 浓度的依赖性。(d) 具有 1.5 mol% TLS 和Fe 2+ /Fe 3+ 电解质的水凝胶的开路电压随温差从 0 到 20 K 的变化而变化。(e) 具有 1.5 mol% TLS 的水凝胶的热电压的时间演变和 Fe 2+ /Fe 3+ +电解液在一系列温差下。(f) 不同温度梯度下热电器 件的电压输出。
图 2 添加 (a) 6 mol% TLS 和 (b) 6 mol% DMSO 添加的 0.01 M Fe 2+ /Fe 3+ 的循环伏安图。在 (c) 添加 6 mol% TLS 和 (d) 添加 6 mol% DMSO 时，不同温度下的 E 1/2 和还原反应峰值电位图。
图 3 (a) 0.1 M Fe 3+ 电解质与 20 vol% 各种有机溶剂的 pH 值。(b) 0.1 M Fe 3+ 电解质的 pH 值与 TLS 含量的关系。(c) 具有不同 TLS 含量的 1 mM Fe 3+ 电解质的紫外可见光谱。(d) 0.1 M Fe 3+ 电解质的 pH 值与 DMSO 含量的关系。(e) 具有不同 DMSO 含量的 0.1 mM Fe 3+ 电解质的紫外可见光谱。
相关论文以题为 Solvent effect on the Seebeck coefficient of Fe 2+ /Fe 3+ hydrogel thermogalvanic cells 发表在 《 Journal of Materials Chemistry A 》期刊上。 通讯作者 是 重庆大学 孙宽研究员 。
参考文献：
doi.org/10.1039/D1TA10508F
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