特拉华大学Feng Jiao JACS：过渡金属上气态氮氧化物的电化学还原

通讯作者：Feng Jiao

通讯单位：特拉华大学

减少氮氧化物(NOx)排放对于应对全球变暖和改善空气质量至关重要。传统的氮氧化物减排技术在近环境温度下效率低。

基于此，特拉华大学Feng Jiao教授展示了一种电化学途径来减少气态NOx，可以在环境条件下进行高反应速率(400 mA cm-2)。评价了各种过渡金属对电化学还原NO和N2O的影响，揭示了电催化剂在决定产品选择性方面的作用。

图1. 环境条件下NOx电还原策略。移动和固定源排放的NOx可以通过电池或可再生电力，通过NOx电解槽转化为N2或NH3。N2可以排放到大气中，NH3可以用作农作物的肥料。

相关工作以“Electrochemical Reduction of Gaseous Nitrogen Oxides on Transition Metals at Ambient Conditions”为题发表在Journal of the American Chemical Society上。

图2. 不同金属催化剂上NO和N2O的电还原性能。

要点1.研究人员研究了一系列的过渡金属催化剂(铁(Fe)、钴(Co)、镍(Ni)、铜(Cu)、钯(Pd)、银(Ag)、铂(Pt))以电催化还原气态的NO和N2O。电化学NO还原反应(ENORR)中主要产物为N2O、N2、NH3和羟胺(NH2OH)，而电化学N2O还原反应(EN2ORR)中主要产物为N2。

要点2.为了深入了解其机理，研究了NO分压和pH对Pd和Cu的影响，分别代表催化剂对N2和NH3生成的选择性。结果表明，高、低的局部NO覆盖率分别促进了N−N耦合产品和单N产品的生成。

要点3.Cu在酸性电解液中，NH3的生成更容易，而N2的生成则受到抑制。Cu的NH3 FE含量接近100%。最后，结合各种电化学实验和操作流电解槽质谱(FEMS)，确定了ENORR在Pd和Cu上的反应路径。

这项工作为利用可再生电力在环境条件下减少气态氮氧化物排放提供了一个有前途的途径。

图3. NO分压对NO电还原中N−N耦合的影响。

图4. 利用流动电解槽质谱对NO电还原机理的洞察和NO、N2O和NH2OH电还原的比较。

链接：

https://doi.org/10.1021/jacs.1c10535

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