纳米酶是一种模拟酶催化活性的纳米材料，在生物传感器、生物医学、气候和生态系统管理等领域引起了广泛的关注。然而，由于纳米酶结构和组成的复杂性，人们广泛研究了原子尺度的活性中心，这有助于深入理解生物催化的本质。单原子纳米酶(SANs)不仅能显著提高纳米酶的活性，而且由于其配位环境简单、可调节的特点，能有效提高纳米酶的选择性，已成为纳米酶光谱中最亮的星。基于SANs结构的传感器也因其明确的结构特点而受到广泛的研究，这有助于研究催化机理，并为提高催化活性提供途径。
近日，上海大学赵宏滨教授和叶代新研究员基于SANs的传感器的进展，从传感技术和传感器结构两个方面就SANs的催化机理和传感应用进行了全面的综述。相关综述文章以“Perspective for Single Atom Nanozymes Based Sensors: Advanced Materials, Sensing Mechanism, Selectivity Regulation, and Applications”为题发表在Analytical Chemistry上。
作者首先介绍了SANs的催化机理，并从传感技术和传感器结构两个方面深入分析了SANs的传感应用。与天然酶相比，SANs具有许多优势，这为新的传感方法和传感装置的开发提供了许多机遇。SANs构成的传感器优势，并在传感领域得到高效的应用。
图1. DFT计算的SANs与H2O2或O2的主流反应机理。
最后也提出了SANs的发展仍然面临着挑战和机遇及解决办法如下:
1. SANs的新设计
传感器的性能主要是通过特异性和活性来评价的，但目前开发的基于SANs的传感器的选择性并不理想。
(a)纳米酶甚至SANs一般具有多纳米酶活性，实现特异性检测主要是通过生物识别分子(自然酶、适配体、抗体等)与SANs的连接。这种策略使得生物耦合过程成为SANs传感的主要因素。
为了解决这一问题，可以采用辅酶因子配位、杂原子掺杂等手段调控SANs的电子结构，从而达到更好的选择性和特异性。此外，调节SANs的协调数也是提高特异性的一种方法。
(b)SANs的原子分散不均匀。在目前的工作中，研究人员基本上可以在SANs中实现100%的单原子色散。SANs的主要问题是原子负载低和原子分散不均匀。开发高缺陷载体或新型结构载体可有效提高单原子负载。
(c)对详细的催化过程了解不足。虽然已经发展出了d带中心(如填充)和价带理论等理论来说明催化机理，但仍需要更精确的模型来深入理解催化过程，这有助于设计出具有较高催化活性和特异性的SANs。
2. 传感器的创新构建
目前报道的大多数基于SANs的传感器结构相对简单，检测对象单一。常用的传感手段有比色传感、电化学传感和荧光分析。为了扩大传感检测的应用范围，需要探索其他传感手段，将更先进的手段(如表面增强拉曼传感、光电化学传感等)与SANs结合起来。这些方法的发展可以使SANs更好地应用于传感领域。
此外，结合ELISA技术和SANs，有望构建针对目标检测对象的传感系统，从而提高传感系统的特异性和准确性。在这个过程中，传感机制也至关重要。此外，将微流控技术与SANs相结合，也是实现复杂样品检测与微分析的一种途径。为了推动san在实际传感和检测中的应用，新型传感设备特别是廉价、小巧、便携、易操作的传感设备的开发将成为另一个研究热点。这些传感器的开发可以促进在特殊情况下的检测。
链接：
https://doi.org/10.1021/acs.analchem.1c04496
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