光响应性、螺吡喃功能化水凝胶已被用于创建可逆光驱动结构，适用于从微流体到非线性光学的应用。为特定应用定制螺吡喃功能化水凝胶系统需要了解共聚单体组成如何影响螺吡喃生色团的切换动力学。此类凝胶通常被设计为对不同的刺激（如光、温度和 pH 值）做出响应。这些影响的耦合可以以目前尚未很好理解的方式显着改变螺吡喃的行为。为了更好地了解响应性共聚单体对螺吡喃异构化动力学的影响， 团队 使用紫外-可见光谱和时间依赖性荧光强度测量来研究由四种不同 pH 和温度响应性的常见水凝胶前体聚合而成的螺吡喃改性水凝胶： 丙烯酰胺、丙烯酸、N-异丙基丙烯酰胺和甲基丙烯酸 2-（二甲氨基）乙酯。在酸性和中性凝胶中， 团队 在 405 nm 照射下观察到不寻常的非单调、三指数荧光动力学，这无法通过既定的螺吡喃-部花青互变模型或水解来解释。为了解释这些结果， 团队 引入了螺吡喃相互转化的分析模型，其中包括 H 聚集的部花青及其在 405 nm 照射下的光触发解聚。该模型非常适合观察到的荧光动力学，并准确阐明了创建酸性内部凝胶环境如何促进亲水性部花青物质快速完全转化为疏水性螺吡喃形式，这是大多数光敏水凝胶致动器所需要的。这可以通过加入丙烯酸单体和最小化聚集体 浓度来实现。除了螺吡喃功能化凝胶致动器之外，这些结论对于非线性光学计算应用尤其重要。
图 1. 用共聚焦荧光显微镜探测螺吡喃开关动力学。
图 2. 螺吡喃功能化水凝胶中 H 聚集 MC 的实验支持。
图 3. 在高强度 405 nm 激发下结合聚合/分解荧光动力学数据的分析模型给出的示例拟合。
相关论文以题为 Spiropyran Photoisomerization Dynamics in Multiresponsive Hydrogels 发表在 《 J. Am. Chem. Soc. 》 上。 通讯作者 是 哈佛大学 Joanna Aizenberg 教授 。
参考文献 ：
doi.org/10.1021/jacs.1c08778
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