通讯作者：张志凌
通讯单位：武汉大学
纳米粒子(NP)尺寸的精确分析对于纳米技术的发展至关重要。但传统的单纳米颗粒碰撞(SNC)无法实现这一目标，因为由于NP在电极表面运动的影响，电流强度(SNC的热力学参数)总是小于理论值。
基于此，武汉大学张志凌教授首次利用SNC的一个大小相关的动态参数，电流寿命，即电流强度衰减到原始值1/e的时间，来区分不同大小的NPs。
图1. (A)单个纳米颗粒的典型峰值。电流强度衰减到其原始值的1/e所需的时间定义为电流寿命τ。(B)单个10 nm Pt NPs(红)和15 nm Pt NPs(青)的典型峰值。(C) 18nm Au NPs(红)和35nm Au NPs(青)的典型峰值。虚线表示电流衰减部分的一阶指数衰减模拟。
相关工作以“Current Lifetime of Single-Nanoparticle Collision for Sizing Nanoparticles”为题发表在Analytical Chemistry上。
图2. (A)在18 nm Au NPs上的电子转移电流与过电位的关系。(B) HER限速步骤示意图。30 μm电极在0.8 mM高氯酸(C)和15 mM N2H4+4 mM PBS 7.2(F)中添加0.6 pM 18 nm Au NPs的i-t曲线。金电极在0.8 mM 高氯酸(D)和15 mM N2H4+4 mM PBS 7.2(G)中碰撞前后的CV。18 nm Au NPs在0.8 mM HClO4 (E)和15 mM N2H4 + 4 mM PBS 7.2 (H)中进行碰撞实验后的30 μm Au UME表面的SEM。
要点1.实验结果表明，电流寿命随着NP大小的增加而增加。
要点2.提出了电流寿命的动态特性及其与颗粒尺寸的关系。电流生存期最初被用来区分不同大小的NPs的峰值型电流响应。
要点3.电流生存期的动态信息与尺寸相关，不同尺寸NPs基于电流生存期的尺寸分辨率结果与理论值吻合较好。
本文提出的基于SNC动力学的方法为进一步发展可靠的电化学方法以一种简单、快速和低成本的方式评估NP大小提供了广阔的可能性。
图3. (A)新鲜纯化的18和35 nm Au NPs和搁置的35 nm Au NPs的ζ电位。误差条显示了三个实验的标准差。(B)显示新鲜纯化的18和35 nm Au NPs和搁置的35 nm Au NPs的当前寿命分布，n=100，****P<0.0001。(C)插图说明了粒子电荷和质量对当前寿命的影响。
图4. 比较的大小分布10和15纳米Pt NPs决定从TEM图像,n=200 (A),实验电流强度,n=100 (B),和当前的一生,n=100 (C)。比较18-35 nm大小分布的非盟NPs决定从TEM图像,n=200 (D),实验电流强度,n=100 (E),电流寿命，n=100 (F)。
图5. 电极表面不同尺寸NPs的尺寸依赖运动轨迹示意图。
链接：
https://doi.org/10.1021/acs.analchem.1c04502
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