可还原氧化物是一种应用广泛的催化剂载体，其可以通过转移金属-载体界面上的晶格氧来提高氧化反应速率。在催化过程中，界面的原子级动态亚稳定性（即流动行为）存在许多突出问题。
近日，亚利桑那州立大学Peter A. Crozier报道了利用像差校正的operando TEM观察了CO氧化过程中氧转移引起的Pt/CeO2金属负载界面及其附近的原子尺度动态结构（即流动）行为。
本文要点
要点1.研究人员进行了有限元模拟以发展反应速率分析，该分析可将催化剂的周转频率与不同形式的结构动力学过程进行定量关联。这一分析揭示了活性和某些形式的流动行为之间存在直接联系，这些行为与催化反应（而不是温度）是唯一相关的。
要点2.实验结果表明，催化相关的流动动力学与Pt邻近位置及附近表面氧空位的产生和湮灭速率的提高有关，导致CeO2载体阳离子亚晶格的流动应变增加，载体表面的整体还原增强，从而提高了CeO2载体表面的整体还原能力。这些结果表明，在金属-载体界面周围发生了动态和正在进行的结构重建，这与催化作用直接相关。
要点3.研究结果表明，Pt与载体之间的界面Pt-O-Ce键也参与了催化氧转移过程，分子氧还原发生在CeO2附近高度还原的表面，然后迁移到金属载体界面周围与CO反应。
本研究强调了表征催化过程中发生的结构动力学的重要性，以阐明催化剂的结构和性能之间的关系。
Vincent, J.L., Crozier, P.A. Atomic level fluxional behavior and activity of CeO2-supported Pt catalysts for CO oxidation. Nat Commun 12, 5789 (2021).
DOI：10.1038/s41467-021-26047-8
https://doi.org/10.1038/s41467-021-26047-8
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