水凝胶网络的结构决定了它在变形时消散应力的能力，以及它在水中膨胀的能力。为了实现具有有效应力转移的可控且机械可调的凝胶网络，美国斯托克顿大学科研团队将牺牲键概念结合到具有共价和非共价交联的单一网络材料中。这些交联基于两种不同的单体（一种具有氢键供体，另一种具有过量的可交联硫醇基团）与硫醇-烯化学聚合以组装主链聚合物和交联。这种方法已通过铜介导的叠氮化物-炔烃环加成反应得到证明，以组装用于药物递送的受控凝胶，以及最近用于组织工程的凝胶。
作者通过设计单体中具有可交联硫醇基团的系统，自由基硫醇-烯化学被用于形成丙烯酰胺单体的受控网络。自由基硫醇-烯化学可以有效地抑制了双（丙烯酰胺）单体的均聚反应，并导致硫醇和丙烯酰胺单体交替形成网络。此外，如果单体之间的化学计量得到控制，网络应该接近理想状态。在双（丙烯酰胺）单体的情况下，将氢键供体结合到网络中会产生单一网络水凝胶，同时结合化学和物理交联，具有高强度和延展性的优点。该策略抑制了丙烯酰胺单体中均聚的形成，以实现交替网络。对于三种不同的单体组合物，所得凝胶具有高抗压强度（高达40MPa）和可调机械性能。硫醇: 烯凝胶为1 : 1时的组合物高机械强度是由于交联的均匀分布，这为有效的应力传递创造了无缺陷的网络。该策略将允许更好地控制网络中的交联，从而最大限度地减少机械缺陷，并在受控凝胶网络中赋予其他所需的特性，如刺激响应性。丙烯酰胺单体共价和非共价交联的精确位置应允许网络内有效的应力转移机制，并产生具有可调机械性能的水凝胶。类似的策略已用于二丙烯酸酯和二甲基丙烯酸酯单体。目前针对受控凝胶网络的一锅合成策略提供了单体的多功能性和合成的简便性，以及机械坚固材料的潜力。
图，1 N，N-亚甲基双（丙烯酰胺）与季戊四醇四（3-巯基丙酸酯） 共聚形成可控和可调的水凝胶。
图 4， (A) 来自 MBA 和 PTK 的每种凝胶组合物的代表性样品的比较储存和损耗模量，相对于来自频率扫描测量的硫醇：烯官能度；(B) tan ( δ ) 作为角频率的函数的图。
相关论文以题为 Getting control of hydrogel networks with cross-linkable monomers 发表在《 J. Mater. Chem. B 》上。 通讯作者 是 美国斯托克顿大学 Reza Foudazi教授 。
参考文献：
doi.org/10.1039/D1TB00482D
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