用于超快成像应用的飞秒激光探测脉冲的原位诊断

江苏激光联盟导读：

超快成像在研究非均匀样品的飞秒动力学过程中具有重要的物理和化学作用。该方法基于理解由超短激光泵浦脉冲引起的现象，然后使用超短探测脉冲。基于波长或空间频率编码的高帧频超快成像技术的出现是非常成功的。在最近发表在《光：科学与应用》杂志上的一份报告中，Chen Xie、Remi Meyer 以及一个来自中国和法国的科学家团队使用泵浦诱导微移植的方法，提供了一个微弱探针脉冲的详细原位表征。这个方法是非破坏性的且执行速度快，因此可以重复原位探针诊断以校准实验条件。这项技术将使以前无法实现的成像在微米和纳米尺度的超快科学领域变得可行。

概念和实验装置：(a) 在一个透明介质中由成形的红外泵浦脉冲引起的瞬态光栅的概念。在远场中收集由瞬态光栅衍射的探测信号。(b) 克尔诱导的瞬态光栅的周期为Λ，且相对于探针轴倾斜角度α。瞬态光栅的长度为几十微米，而样品可以厚得多。(c) 实验装置设计。(d) (c)图中虚线框内设置的放大视图，以显示相互作用的光束和成像配置。在相互作用区域，光束呈平面波结构。因此，它们聚焦在显微镜物镜的后焦平面上。中继镜头以1的放大倍数在相机上成像后焦平面。（中继透镜以 1 倍的放大倍数将后焦平面成像在相机上。）显微镜物镜的焦距为 3.6 mm。

超快物理学和化学

超快物理和化学中激光物质相互作用的概念是基于具有高空间分辨率和高时间分辨率的成像。在这项工作中，Xie 和 Meyer 等人描述了一种高灵敏度的微弱探测脉冲的原位诊断，以解决高空间分辨率下的超快成像问题。该团队首先推导出衍射信号并展示光学装置，然后演示其在任何偏振配置下的功能。然后，他们通过实验获得了绝对泵浦-探测延迟，并使用可视化工具解决了去除脉冲前沿倾斜的问题。为了建立这个实验，他们使用空间光调制器在单个泵浦光束的电介质样品中形成了一个双波干涉场，以确保两个泵浦波之间的同步。在实验装置中，该团队使用钛蓝宝石啁啾脉冲放大器激光源，以 790 nm 的中心波长发送 50 个飞秒脉冲，以 1 KHz 的重复率对 50 次发射的信号进行积分来完成所有测量。

(a) 峰值互相关信号是泵浦强度的函数。十字代表实验数据，二次拟合显示为实线。（插图）作为不同泵浦强度的泵浦-探针延迟函数的互相关信号，显示峰值位置和形状随泵浦功率不变。(b) 互相关信号。对于泵浦和探针极化方向的四种组合，互相关信号是泵浦-探针延迟的函数。

一种基于克尔的瞬态光栅，适用于所有泵浦-探针极化组合

在这项工作中，Xie 和 Meyer 等人展示了如何从电子克尔效应（一种材料的折射率因施加的电场而发生变化的现象）中产生泵浦诱导的微光栅，以提供微弱探测脉冲的详细原位表征。科学家们验证了测量的衍射信号，并证明了所有输入泵浦和探针偏振组合的测量结果的有效性。他们首先报道了该技术的有效性，然后是探测脉冲的优化。然后，他们优化了探测脉冲的持续时间来描述两种偏振，并表明该方法对于检测泵浦光束和探测光束光程中的光谱相位差是非常有用的。

泵浦-探针延迟随样本平移改变。(a) 在蓝宝石中TG信号随样品位置的变化（从 0 到 200 μm）。(b) TG 信号的重心与样品位移的函数关系；实验数据与模型非常吻合。误差棒起因于重心的确定精度，与延迟线的定位精度有关。

角色散的可视化。(a) 瞬态光栅对角度分散探测脉冲的衍射概念。瞬态光栅在泵浦-探头延迟处有效地对啁啾脉冲进行采样，并对相应的子脉冲在ROI（感兴趣区域）上进行一级衍射。(b) 典型的实验结果。衍射信号在y方向上的延迟和偏离角的函数。

同步的空间限制

在实验过程中，Xie 和 Meyer 等人定义了泵浦和探测脉冲的同步标准，用于精确定位样品中焦点的位置，并将泵浦和探针之间的相互作用区域定位到几十微米。实验的强大定位使他们能够检索群速度差异对泵浦-探针同步的影响。探测脉冲会产生脉冲前沿倾斜，这会限制超快成像实验。为了解决这个问题，Xie 和 Meyer 等人通过使用两个完全平行的棱镜组成无像差棱镜压缩器，尽管平行度在实验上可能会偏离几个毫弧度。这种偏差对探测脉冲有很大的影响。因此，该团队使用瞬态光栅来直观显示脉冲前沿倾斜，然后通过准确调整压缩器棱镜之间的平行度来有效解决这个问题。这项工作表明实验和模拟结果非常吻合。这项工作中引入的瞬态光栅诊断有助于准确消除脉冲前沿倾斜，即使棱镜压缩器的偏离角发生微弱变化。

脉冲与角色散和时间色散的互相关。每个轨迹表示任意单位的衍射效率，是延迟（纵轴）和空间方向ky(横轴，ky =[−1.03；1.03]μm−1)。左表显示了 15 种不同的时间啁啾 ϕ2 和角色散组合的实验结果。通过棱镜角度失配对角色散进行了数值表征。二阶相位 φ2 的值已通过棱镜压缩器中插入的棱镜来表征（第一行 3 毫米，第二行 2 毫米，最后一行 0 毫米。后者是最佳脉冲压缩的位置）。对于每条轨迹，水平轴刻度已使用角色散系数转换为波长。当角色散被移除时（中心柱），所有波长都有相同的方向 ky。在这种情况下，光斑的横向宽度仅由高斯光束的大小决定。为了显示结果的一致性，最右边的一栏显示了三种情况（A、B、C），其中瞬态光栅衍射效率的解析公式是利用ZEMAX模拟的偏置棱镜压缩机的参数提取的。

前景

通过这种方式，Chen Xie、Remi Meyer 及其同事设计了一种极其局部化的原位诊断方法，以实现弱探测脉冲与高强度泵浦的表征和同步。这种诊断方法对于不同的泵浦-探针交叉几何形状具有高度的灵活性，以表征探针脉冲。该技术也适用于各种脉冲持续时间，甚至在存在球面像差的情况下也适用，并且广泛适用于大多数超快成像和泵浦-探头实验。研究结果具有多种应用，可用于确定微米尺度的瞬态现象以及了解凝聚态物质中激光与物质的相互作用。