周树云研究组及合作者实现石墨烯的手征对称性破缺

手征（chirality）是相对论无质量狄拉克费米子的一个基本物理特性。在标准模型中，自发手征对称性破缺（chiral symmetry breaking，简称CSB）是质子和中子等粒子的质量的主要起源。石墨烯具有可类比于相对论无质量狄拉克费米子的低能激发，从而提供了一个在凝聚态材料体系中实现手征对称性破缺的理想体系。

周树云研究组和合作者一起通过金属原子插层方法并结合角分辨光电子能谱、扫描隧道电子显微镜等实验测量和理论计算及分析，实现了具有凯库勒（Kekulé）序的石墨烯，并提供了手征对称性破缺的确切的实验证据。该工作以“Experimental evidence of chiral symmetry breaking in a Kekulé-ordered graphene”为题于2021年5月19日发表在Physical Review Letters杂志并被选为Editors' Suggestion,Physics杂志刊发Viewpoint文章“Shinning a light on chiral symmetry breaking in graphene”对这个工作的科学意义进行了专门评价。

图1: 凯库勒石墨烯结构及手征对称性破缺导致的能隙打开。(a) 石墨烯的K和K’能谷具有相反的手征，它们的耦合作用导致了能隙∆的打开。(b) 凯库勒石墨烯的费米面。（c, d）通过Li插层石墨烯获得的凯库勒石墨烯的俯视图和侧视图。c中的红色和黑色代表两种不同强度的化学键。

手征的定义是自旋或赝自旋在动量方向的投影。类比于电子自旋的两能级系统，石墨烯元胞中位于K和K’两个动量能谷的狄拉克费米子具有不同方向的赝自旋（图1(a)中蓝色和黄色箭头），并且其手征相反。如果将这两个能谷具有相反手征的狄拉克费米子耦合起来，就有希望打破手征对称性从而导致能隙的打开。该效应可类比于基本粒子质量的产生，因此石墨烯是一个探索手征对称性破缺和质量产生的一个理想凝聚态材料体系。

为了实现手征对称性破缺，一个重要途径是在石墨烯中引入能够把两个能谷中手征相反的狄拉克费米子耦合起来的凯库勒超晶格结构。尽管具有该结构的石墨烯自从2000年理论学家提出之后就备受关注，然而目前为止，实验上仍然缺乏手征对称性破缺的直接的确切实验证据，尤其是对手征对称性敏感的直接实验证据以及手征对称性破缺导致的能隙的观测。

图2: 凯库勒石墨烯中手征对称性破缺的实验证据。(a) 凯库勒石墨烯在动量空间K点和Γ点附近的能带，可清晰观察到狄拉克锥在狄拉克点处能隙的打开（∆1和∆2）。(b) 利用偏振依赖角分辨光电子能谱，直接揭示了石墨烯的两个能谷具有不同的手征（分别用红色和蓝色表示），证实了在能隙边缘处手征对称性的破缺（黑色箭头所指）。(c) 实验观测到的上下两个狄拉克锥及能隙的示意图。(d) 原子分辨扫描隧道显微镜形貌测量图，揭示了在费米能附近石墨烯显示出六角晶格结构（上图），而在能隙边缘则呈现具有由膨胀的六角晶格和扭曲的六角晶格形成的具有O型构型的凯库勒结构（Kekulé-O pattern）（下图）。

周树云研究组及合作者通过在石墨烯中插层Li金属（图1(c, d)），成功制备出高质量、具有凯库勒超晶格结构的石墨烯。角分辨光电子能谱实验结果（图2(a)）直接观测到狄拉克锥顶点处能隙的打开，结合第一性原理计算，验证了该能隙是由Li原子插层形成的凯库勒结构所导致，从而确定它是手征对称性破缺导致的能隙。扫描隧道显微镜测量结果（图2(d)）表明，在能隙附近的形貌图显示出与具有O型构型的凯库勒结构（Kekulé-O）吻合的结构。进一步的，利用偏振依赖的激光角分辨光电子能谱实验结果（图 2(b)），验证了石墨烯两个能谷的狄拉克锥具有不同的手征，并且在狄拉克锥的能隙附近，手征对称性消失。这三个实验结果，提供了具有凯库勒超晶格结构石墨烯中手征对称性破缺的确切实验证据，为进一步研究手征对称性破缺相关的新奇物理性质，例如分数电荷和非平庸的拓扑效应等提供了基础。

清华大学物理系的周树云教授为该论文的通讯作者，清华大学物理系博士生鲍昌华和张红云为该文章的共同第一作者。合作者包括北京理工大学王业亮研究组，清华大学深圳国际研究生院李佳研究组，清华大学姚宏教授、于浦教授和段文晖教授。

该研究工作得到了科技部重大研究专项计划（2016YFA0301004、2016YFA0301001、2020YFA0308800）、国家自然科学基金委（11725418、11427903、61871035, 61901038, 61725107、11874036、11825404）、清华大学自主研发项目和北京未来芯片技术高精尖创新中心等的经费资助。