可充电铝电池（RABs）由于其低成本和铝的高地球丰度而成为一种有希望的下一代储能系统，铝负极具有大的能量密度（8050 mAh cm-3）和比容量（2890 mAh·g-1），但由于Al3+的体积小和复杂的三电子反应，到目前为止，许多关于RAB的研究都集中在使用插层式正极，例如比容量有限的碳质材料。硫正极即使由于其理论容量大（1672 mAh·g-1）和高的地球硫含量而成为极具吸引力的选择，但其动力学响应迟缓和寿命短也限制了其实用性。硫正极的迟钝动力学响应导致高的充放电电压滞后和低的能量密度，从而降低了整体储能效率。较低的动力学响应可归因于硫的转化和Al3+的三电子电荷转移反应的困难。此外，在循环期间与基于离子液体的电解质中的Al离子簇解离相关的能垒也可能是缓慢的动力学响应的原因。
通讯作者：季恒星*
单位：中国科学技术大学
近日，中国科学技术大学季恒星教授课题组在国际顶级期刊Angew. Chem.上发表题为“Rechargeable Aluminum‐Sulfur Battery with Improved Electrochemical Performance by Cobalt‐Containing Electrocatalyst”的研究工作。
在本文中，作者报道了Co（II，III）作为硫正极中的电化学催化剂，可以降低Al-S电池的放电-充电电压滞后，提高容量保持率和倍率能力。结构和电化学分析表明，Co（II，III）的催化作用与硫化钴的形成及Co（II，III）在硫物种电化学反应过程中价态的变化密切相关，从而改善了反应动力学和正极硫利用率。铝硫电池与由钴（II，III）修饰的碳基体组成的正极组装在一起，显示出显著降低的0.8V电压滞后，200次放电充电循环后1A/g的可逆比容量为500 mAh/g，3A/g时的可逆比容量为300 mAh/g。该文章共同第一作者为中国科学技术大学Yue Guo和Zhiqiu Hu，中国科学技术大学季恒星教授为本文通讯作者。
要点一：
图1.（a） 对称电池的CV曲线；
（b）不同正极材料组成的Al-S电池在电流密度为1a·g-1时的恒流放电充电曲线；
（c） 铝硫电池的电压滞后是指充电和放电曲线的平均电压差的值。
要点二：
图2.（a）在Co / C和S @ Co / C复合粉末上进行的Co 2p光谱的XPS；
在（b）在无钴电解质中循环的S @ Co / C正极和在含CoCl2电解质中循环的S @ C正极上进行的Co 2p光谱分析。
S 2p光谱的XPS在组装有（c）在无钴电解质中的S @ Co / C
在（d）含CoCl2电解质中的S @ C / Co的Al-S电池的正极和负极上进行。分别在0.1和1.8 V（vs. Al / Al3 +）电压下拆解Al-S电池，以分别获取放电状态和充电状态的XPS数据
要点三：
图3. （a）装有S @ Co / C和S @ C正极的Al-S电池的CV；
（b）在1 A·g-1的电流密度下测得的由S @ Co / C正极组成的Al-S电池的恒电流放电-放电曲线及其电压滞后；
（c）S @ Co / C正极的倍率性能。
（d）在电流密度为1 A·g-1时S @ Co / C和S @ C正极的循环性能；使用不含CoCl2添加剂的离子液体[EMIM] Cl：AlCl3电解质测试了电化学性能。
综上所述，作者将Co（II，III）用作Al-S电池的电化学催化剂。在电池中加入Co（II，III），可提高多硫化物的反应活性，降低电压滞后。当钴（II，III）固定在正极碳基体上或溶解在离子液体基电解质中时，观察到了对硫的电化学转化的催化作用，这种催化作用可归因于钴硫化物的形成，并与钴的价态变化有关在放电-充电循环中的Co（II，III）。当碳基体固定Co（II，III）时，表现出0.8v的低电压滞回，在1 Ag-1下进行200次充放电循环后比容量保持在500 mAh g-1，3 Ag-1循环时比容量保持在300 mAh g-1，表明反应动力学和正极硫利用率有所提高。这一工作对铝硫电池中的电化学催化剂的研究具有一定的参考价值，对进一步提高铝硫电池的动力学响应和电化学性能具有重要意义。
文章链接：
Rechargeable Aluminum‐Sulfur Battery with Improved Electrochemical Performance by Cobalt‐Containing Electrocatalyst
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202008481
文章来源：科学材料站
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