锂电池全解析（一）: 一块石头的打怪升级之路

锂，化学符号Li，原子序3，是一个软、银白色的碱金属。锂元素从发现之年起，距今200多年。1817年，瑞典化学家阿尔费特逊(Johan August Arfwedson)在其老师贝齐里乌斯(Jns Jacob Berzelius)的实验室分析一种矿石时，发现锂元素的存在。贝齐里乌斯(Jns Jacob Berzelius)将其定名为"lithium" 。该词源于希腊语：λθο，拉丁: LITHOS，意思是“石头”，用以表示该元素从石头中发现，以区别于与之性质相近的、分别从血液和草木灰中发现的钠和钾元素。

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天生“锂”质

锂有高活性和易燃性，切割时，它会表现出金属光泽，但会快速被水汽潮解，变成暗银灰色，接着变成黑色的氧化物。它不会以元素状态存在于自然界，而只能于（通常是离子）化合物中发生。由于其离子的溶解度，它存在于海水中并通常从盐水中获得。

因核的性质相对不稳定，锂在太阳系的含量排名第26。1932年锂原子向氦的核分裂是第一次完全人为的核反应，而氘化锂用作热核武器的燃料。另外，锂及其化合物具多种工业应用，包括耐热玻璃、陶瓷、锂润滑脂润滑剂，用于铁、钢和铝生产的助焊剂添加剂、锂电池和锂离子电池，锂盐可作治疗人类躁郁症的情绪稳定药物。

工业制备

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锂在大自然中主要寄宿于岩石、卤水和海水中，分别称为硬岩锂、卤水锂和海水锂。人类要获得锂，就需要从这些物质中提取。锂辉石是人类最先进行工业开发利用的锂资源。锂从被认定是一种元素到工业化制取前后历时76年。

• 1821年，汤姆斯布兰德(WilliamThomas Brande)成功从氧化锂电解提取出锂。

• 1855年，德国化学家本森(Robert Bunsen)和英国化学家马奇森(Augustus Matthiessen)经由电解氯化锂生产出大量而可使用的锂；

• 1869年，俄国科学家门捷列夫将锂正确地定位于元素周期表位置中碱金属首位，与钠相邻；

• 1893年，根莎提出工业化制锂；

• 1923年，德国金属公司(Metallgesellschaft AG)，采用电解氯化锂和氯化钾的混合液工艺而生产，从此，锂实现商业化生产。

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三种工业锂源

1. 硬岩锂矿找矿具有较大的风险性和一定的挑战性，从勘查、钻探、样品分析测试到开采、破碎、煅烧、选矿，每一个步骤都不简单。由于从头到尾都要消耗能源，成本比较高，对环境也会产生不利的影响。硬岩提锂的成本基本为6～8美元/千克。

2. 海水中赋存有巨量的锂，约为2600亿吨，是目前全球已查明锂资源量的6500余倍，但其含量极低。海水提锂主要有两种途径：一是直接从巨量海水中提取微量的锂元素；二是从海水淡化后的浓海水或海盐制盐后的卤水中提取。目前已有个别机构正在实施浓海水提锂新技术开发及中试线建设工作，但由于成本过高，尚不能进行商业化生产。

3. 相比于从硬岩中提取锂，盐湖卤水中提锂有天然的低成本优势。卤水中的锂本身已是游离态或者是游离的化合态，卤水提锂时直接省掉了开采、破碎、粗级选矿。1997年，智利化学矿业公司开始从阿塔卡玛盐湖中生产碳酸锂，将碳酸锂价格降至1500美元/吨，仅为同期国际价格的一半。这样，盐湖卤水锂以其低廉的价格极大地冲击了世界各国的硬岩锂业。自此以后，盐湖卤水提锂也就基本取代了硬岩提锂。

锂史的转折

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锂在他出世后的100多年中，人们一直希望制造锂电池。电池电压是和负极金属活泼性密切相关的，作为非常活泼的碱金属，锂电池能提供较高的电压。锂所具有的另一个特点就是“轻“。锂的密度是0.53g/cm3，它是所有金属中最轻的一个，轻到在煤油里也能浮起来。作为3号元素，自然界存在的锂由两种稳定的同位素6Li和7Li组成，因此锂的相对原子质量只有6.9。这就意味着在在质量相同时，金属锂比其它活泼金属能提供更多的电子。此外，锂元素还有另外一个优点，锂离子离子半径小，因此锂离子比其他大的离子更容易在电解液中移动。

电池原理图

但是制造锂电池还有很多需要克服的困难，最直接的问题就是金属锂太活泼，能和水以及氧气反应，这就导致了（1）金属锂的保存、使用或是加工都比其他金属要复杂得多，对环境要求非常高。它不论是在水里,还是在煤油里,都会浮上来燃烧.，只能把它放凡士林油或液体石蜡中保存；（2）金属锂常温下直接与水反应，而电解质一般是盐溶液，如果用金属锂直接负极，还没等电池用，金属锂就反应没了，而且产物是氢气，易燃易爆。所以，锂电池长期没有得到应用。锂的命运似乎注定被永远的封印在实验室和纸面上。

1913年，当时欧洲正处于即将打响的战争阴影之下，但在平静的大洋彼岸，美国的两位化学物理科学家吉尔伯特·牛顿·刘易斯（Gilbert Newton Lewis）和弗雷德里克·乔治·凯斯（Frederick George Keyes）在研究为军方提供更的储能装置时，发现了锂的电化学活性出奇的高。为此他们设计了经典的三电极实验，准确的计算出锂的电极电势，并且在当时的元素周期表尚不完整时就大胆预言，锂是具有最低电位的电极材料。

两位著名科学家的论断至此开创了业界对锂应用于电池的极高热情，即便是整个一战也不能阻止。但是由于锂元素太过活泼，几乎没有什么是它不与其反应的。所以找到急需找到一种电解液，和谐的与锂元素共存就成了那个时代的当务之急。

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锂想热潮

1958年，来自美国加州大学伯克利分校的威廉·西德尼·哈里斯（William Sidney Harris）迈出了关键的一步，他考虑到锂作为碱金属会与水以及空气发生反应，提出了采用有机电解质作为金属锂电池的电解质。根据电池的相关工作要求，有机电解液溶剂需要具备三个性质，①溶剂为极性溶剂，锂盐在极性溶剂的溶解度较大，从而电解液的电导率较大；②溶剂必须是非质子的极性溶剂，因为含质子的溶剂容易和锂发生反应；③溶剂要有较低的熔点和较高的沸点，从而使得电解液有尽可能宽的温度范围。这一构想的提出立即得到科学界的广泛认可，并引发了不小的研发热潮。

哈里斯成功地筛选出了两种有望成为锂电池的电解液，碳酸乙烯酯(EC)和碳酸丙烯酯(PC)，并且就锂在水性电解液和有机电解液的不同行为展开了论述，最终确立了锂-有机电解液这一组合无可撼动的地位，直到今天依旧左右着锂离子电池的发展。

可也正是这位哈里斯, 在最终EC和PC二选一的抉择中，认为二者电化学行为一致，故选择了低熔点的PC。而正是这样经典的错误引导，使得锂离子电池的面世推迟了20年。（PC用于二次电池，与锂离子电池的石墨负极相容性很差，充放电过程中，PC在石墨负极表面发生分解，同时引起石墨层的剥落，造成电池的循环性能下降。但在EC中却能建立起稳定的SEI膜。）

在金属锂一次电池的开发中，“锂非水电解质体系”得到大多数电池设计者的认可，但Ag、Cu、Ni的化合物的电化学性能一直达不到要求，人们不得不寻找新的正极材料。于是在寻找可用的正极材料时，欧洲、美国和日本的研究者沿着两条路径摸索前进：一是转向具有层状结构、后来被称作“嵌入化合物”( intercalation compound, 简称IC)的电极材料；二是转向以二氧化锰为代表的过渡金属氧化物。前者令“嵌入化合物进入锂电池设计者的视野，为锂二次电池研发奠定了坚实的基础；后者直接导致日本三洋公司取得锂原电池商业制造的巨大成功，锂电池终于从概念变成了商品。

初见端倪：Li/(CF)n体系

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1970年，日本Sanyo公司就是利用二氧化锰作为正极材料才造出了人类第一块商品锂电池。同年，日本松下电器公司与美国军方几乎同时独立合成出新型正极材料一碳氟化物。松下电器成功制备了分子表达式为（CFx）n（0.5≤x≤1）的结晶碳氟化物， 将它作为锂原电池正极。美国军方研究人员设计了（CxF）n（x=3.5-7.5）无机锂盐+有机溶剂Li(Metal)电化学体系，拟用于太空探索。

虽然发明近乎同时做出，但比较两份专利文档可知，美国军方已经充分吸收了嵌入化合物的最新研究成果，明确使用这个术语来表达碳氟化物，而日本研究者并没有说明这一点。但是嵌入机理在当时依然是模糊的，直至美国学者Whittingham注意到电池实际电压与理论计算的差别,再次确认碳氟化合物就是IC时才把嵌入机理说明白。

1973年，氟化碳锂原电池在松下电器实现量产，首次装置在渔船上。

氟化碳锂原电池发明是锂电池发展史上的大事，它的意义不仅在于实现锂电池的商品化本身，还在于它第一次将“嵌入化合物”引入到锂电池设计中。无论当初的发明者是否意识到，嵌入化合物的引入是锂电池发展史上具有里程碑意义的事件。

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收获成功：Li/MnO2体系

这时候，另辟蹊径的三洋公司在过渡金属氧化物电极材料取得突破，1975年，L iMnO2开发成功，用在CS-8176L 型计算器上。1978年，二氧化锰电池实现量产，三洋第一代锂电池进入市场。

1975年以后，各式各样的商品化锂原电池“粉墨登场”。1976年 ，以碘为正极的锂碘原电池问世。接着一些用于特定领域的电池如锂银钒氧化物(Li/Ag2V4O11)电池也相继出现，这种电池主要用于植入式心脏设备。加之上世纪80年代以后，锂的开采成本大幅度降低，锂电池开始商业化。

锂想的重生与破灭：锂金属二次电池

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早期金属锂电池属于一次电池，这种电池只能一次性使用、不能充电。锂电池的成功极大地激发了人们继续研发可充电电池的热情，开发锂二次电池的序幕就此拉开。

石油阴霾使电池研究重获新生

此外，还有一个时代背景，那就是上世纪60-70年代的石油危机，1973年，第四次中东战争爆发，历史上第一次石油危机，石油输出国组织(OPEC)为了打击对手以色列及支持以色列的国家，宣布石油禁运，暂停出口，造成油价上涨。当时原油价格从1973年的每桶不到3美元涨到超过13美元。中东石油不出口，当时的美国石油巨头埃克森（Exxon）等纷纷想出路，比如去大西洋、墨西哥湾去开采石油，那一时期，埃克森公司还在新泽西州的林登组建了一家新的研究实验室，专门研究新型能源。

讲到这里，就要提2019诺贝尔化学奖得主之一斯坦利·惠廷汉姆（Stanley Whittingham）教授。

1968年27岁的英国斯坦利·惠廷汉姆（Stanley Whittingham）来到美国斯坦福大学做固态电化学的博士后，研究嵌入化合物材料的性质，不久后惠廷汉姆受邀加入了埃克森的实验室。埃克森对实验室的研究人员说可以提供他们需要一切，只要是用于研究的，“钱不是问题”。研究小组一开始研究钽二硫化物，他们发现，通过在二硫化钽片之间嵌入不同的原子或分子,且反应是可逆的（能够嵌入与脱嵌），其实本意可能也是本着超导去的。

1972年，土豪终于迎来回报，在经历了五年时间极为保密的研究之后，惠廷汉姆和他的团队终于让历史上第一块锂二次电池在埃克森诞生了。该电池采用TiS2为正极、锂金属为负极、LiClO4 /二恶茂烷为电解液的电池体系，实验表明，这款可充电锂电池就拥有可深度充放电1000次且每次循环的损失不超过0.05%的优良性能。（这就是惠廷汉姆对锂电池的贡献，第一个是第一块锂二次电池，第二对嵌入与脱嵌反应机制给出了很好的解释）

80年代初期，电极材料与非水电解质界面研究取得突破性进展，固体电解质膜（SEI）成为最为重要的发现。

1983年，Peled等人“提出“固态电解质界面膜”( solid electrolyte interphase, 简称SEI)模型。1985年，它的存在被扫描电镜照片所证实。“电极与电解质之间的界面性质是影响锂电池可逆性与循环寿命关键因素”的论断为研究所证实。SEI是由金属锂和有机电解液反应产生的一层钝化膜，附着在金属锂的表面起着稳定和保护的作用。同时SEI就像脐带，能够来回传输电池中的营养物质---锂离子。

锂二次电池研究曾经非常深入，但至今以金属锂为负极的二次电池都没有投入商业生产，这是因为锂二次电池一直没有解决充电的安全性问题——锂枝晶，这也是锂想破灭的最重要原因，即便是数十年后，科技发展到今天的水平，锂枝晶仍旧是整个锂电行业人士的噩梦。

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锂想的破灭

图锂枝晶生长图

当锂电池充电时，锂离子在负极获得电子以金属的形式析出，但是锂在电极上的沉积速度不一样，因此金属锂不会均匀的覆盖在电极表面，而是会在沉积的过程中形成树枝状的晶体。这些树枝状的晶体经过充放电循环，等树枝长的足够大就能从正极连到了负极，造成电池内部短路，这种情况可能造成电池大量放热，可能引起电池起火或者爆炸。

然而，一开始锂枝晶对电池的破坏的作用并没有引起人们的重视，直到加拿大Moli Energy公司做了第一个吃螃蟹的人，才用血和泪的教训为后人奉上了最惨痛的一课。

1985年，Moli Energy公司推出了AA型的电池，用二硫化钼作为正极，金属锂作为负极。

1988年12月，第一代产品售出两百万，主要客户NEC的掌上电脑和NTT的电话 Moli Energy来到自己的巅峰时刻；

1989年推出其第二代产品，正极采用二氧化锰,负极继续采用金属锂。

1989年春，第一代产品出现安全事故（起火爆炸），引起公众恐慌；

1989年夏，Moli Energy宣布召回所有已出售的产品，并对受害者提供经济赔偿；

1989年年底，Moli Energy进入破产阶段；1989年以后大多数企业停止了对锂二次电池的开发。

1990年春，日本电子巨头NEC收购Moli Energy；

日本人接手Moli Energy后主要做了以下几个事情：

首先，NEC宣布要将Moli Energy的产品全部进行重新检测：

1.按照Moli Energy原有的制造方法制造50万只电芯，每一只都进行X射线扫描检测是否有缺陷；

2.将这50万只电芯进行pack组装，并安装在手机上。在低倍率条件下进行长时间充放电循环，时间有多长？5000次循环，测试时间接近一年半；

最终的检测结果是，几乎所有手机电池都出现不同程度的故障和失效，从容量急剧衰减到短路失效甚至极端的起火爆炸都应有尽有。最终NEC宣布永久放弃将金属锂负极用于可充电电池的路线。

一时间，锂想破灭。一条康庄大道瞬间变为艰难和血腥的荆棘山路。

锂想的复兴

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鉴于各种改良方案不奏效，锂金属二次电池研究停滞不前，研究人员开始探索其他颠覆性解决方案：第一种方案是抛弃锂金属，选择另一种嵌入化合物代替锂。这种概念的电池被形象地称为摇椅式电池（Rocking Chair Battery，简称RCB）。将这一概念产品化，花了足足十年的时间，最早到达成功彼岸的，是日本索尼公司，他们把这项技术命名为Li-ion(锂离子技术)；第二种方案是选择离子导电聚合物电解质取代液体电解质。聚合物电解质同时还兼有液态锂离子电池中隔膜的作用。按照锂电池中应用的不同,它大致可以划分成两种类型: (1)固体聚合物电解质,简称SPEs (2)凝胶聚合物电解质,简称GPES。

发展之路：液体锂离子电池

首先，我们先介绍一下第一种方案。当时人们面对的最大的问题就是锂枝晶如何解决，当时人们最早想到的方案是使用锂合金代替，比如锂铝合金，但是付出的代价电池的容量和性能下降，可充电的次数变少了。再后来人们又想到一个解决方案，能不能把负极材料也换成嵌入化合物，两边都嵌入锂离子，锂离子在正负极间来回跑，就没有锂的事了，严格来说这种电池才叫做锂离子电池，摇椅式电池，最早提出这个概念的人是阿曼德，他是惠廷汉姆在斯坦福的同学。

70年代初，Armand就开始研究石墨嵌入化合物，1977年,他为嵌锂石墨化合物申请专利时，指出该化合物可充当二次电池的电极材料。1980年，他提出‘摇椅式电池概念”，让锂二次电池的正负两极均由嵌入化合物充当。

摇椅式电池要实现还有一些问题，主要是的是电压，锂的电极电势极低（特别想把电子扔了），但是用嵌入化合物代替金属锂，那么负极的电势就会上升，正负极的电势差没那么大了，电池的电压就不够了。如果电池两极都打算用嵌入化合物，那么电池正负极材料就得重新选择，确保正极电势足够高，负极电势足够低。

这个问题的突破性进展就是由古迪纳夫（John Bannister Goodenough）老先生提出来的，受到惠廷汉姆极大的启发，他将正极材料的选择范围由过渡金属硫化物变为过渡金属氧化物，这样就既保证了正极材料在高电位的稳定性，又提高了全电池的电压。

1980年他发现用钴酸锂做正极材料电压就会很高，钴酸锂也是目前主要的正极材料。他的三次飞跃式突破彻底让锂离子电池迎来曙光。钴酸锂、锰酸锂、磷酸铁锂均出自这位大师之手。

有了正极材料那么负极材料用什么呢，这个问题就是由日本化学家吉野彰解决的，1983年，他最早发现聚乙炔中可以嵌入锂离子，而且电压低，这样第一个锂离子电池的模型就出现了。

但是他发现聚乙炔中可嵌入的锂离子密度不高，这样导致电池容量不高，1985年，他发现碳基材料中也可以嵌入锂离子，比如石墨、焦炭等，这样第一个成型的锂离子电池方案就出现了。

1986年，日本石化巨头朝日化学的一个研究小组采用了钴酸锂作为正极，石油焦炭作为负极，溶解有高氯酸锂的PC作为电解液组装出第一个电压接近4V的可充电电池，并且合理地选择了铝和铜分别作为正负极的集流体（目前铜铝仍是主流锂电池集流体用材）。

1991年，日本索尼和吉野张所在的公司旭化成合作制作了第一批商用的锂离子电池，并且制定了第一批锂离子电池标准，就是18650的前身。这个标准到目前仍在广泛使用，像部分特斯拉汽车电池就是用7000多节18650电池组成，新出的有21700。

正极和负极的嵌入化合物并不是直接当作正负极的，因为为了让电流更好的传导，嵌入化合物一般附着在某种金属上的（集流体），集流体本身并不参与反应。

1996年，古迪纳夫(J.Goodenough) 等提出磷酸锂铁(L iFePO4)和其他具有橄榄石结构的磷酸盐可作为正极材料，比传统的正极材料更具优越性。

1997年，智利化学矿业公司(SQM) 在阿塔卡玛盐湖卤水提锂方面率先实现技术突破，碳酸锂生产成本大大低于矿石提锂，推动了盐湖提锂发展。以锂辉石等硬岩型锂为原料的部分工厂，开始停产。低价格锂开始使锂行业受益。

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曲折之路：危险的恶魔

1994年，锂离子电池商品化的春天。美国最大的个人电脑生产商戴尔推出了一款配备了18650锂离子电池的笔记本电脑，戴尔产品广告语“戴尔笔记本电脑可以在飞机上从纽约用到洛杉矶”成为那个时代的经典。

1995年铝壳电池首次现世。为了降低钢壳电池的重量、提高产品尺寸设计的灵活性，三洋首先将铝壳电池103450推向了市场。由此，锂离子电池的应用终不再受形状限制。

1995年11月4日凌晨，就在索尼的锂离子电池在全球市场大杀四方，其在日本本土的工厂加足马力拼命产量爬坡的节骨眼上，位于福岛县郡山市的锂离子电池第3工厂着了一场大火。社会舆论对锂离子电池的话锋开始发生逆转，锂电池险些被扣上“危险品”的帽子，这意味着锂离子电池产业或许也将覆灭。经过索尼多次调查最终发现是由于工厂为了降低成本，老化测试室和充放电室里没有采用阻燃性的托盘材料，才最终导致意外产生的小火花会瞬间蔓延开来。事故发生九个月后，索尼方面与东京消防厅交涉。经过长达4个小时的讨论，双方终于得出了锂离子电池不属于危险品的结论。稚嫩的锂离子电池，终于逃脱了夭折的厄运。

凭借着在这个革命性产品上的先发优势，让已然是全球消费电子巨擘的索尼的事业更上了一个新台阶。自那以后，索尼在世界锂离子电池行业内的地位与日俱增，以索尼为代表的日本消费电子业更是在整个上世纪90年代横扫全球，一时间风光无限。

未来之路：锂聚合物电池

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除去抛弃金属锂电极之外，还有第二种方案解决锂枝晶——用离子导电聚合物电解质取代液体电解质。按照锂电池中应用的不同,它大致可以划分成两种类型: (1)固体聚合物电解质,简称SPEs (2)凝胶聚合物电解质,简称GPES。一般的电池主要的构造包括有正极、负极与电解质三项要素。

固体聚合物电解质的研究始于1973年Wright等人对聚氧化乙烯（PEO）与碱金属离子络合物导电性的发现。1979年，Armand等人正式提出将聚合物电解质用于锂离子电池固态电解质，从此锂电池用全固态聚合物电解质引发了国内外的广泛研究。这一般被称作第一代固态电池，也叫做有机聚合物电解质电池，但因其电导率实在是太低以及氧化电位窗口不高的问题，仅能产出一些容量十分小的电池产品，现在大多数已经淘汰。

到了第二代，也叫做凝胶聚合物电解质电池，在第一代以及别的改良基础上，用增塑剂在聚合物之中“造孔”，使得电解液在其中“流动”以增大电导率，其中虽然有液体，但实际上并不能流动，整体更像是胶状，也是凝胶电池的名称由来。

1993 年，美国Bellcore(贝尔电讯公司)首先报道了采用PVDF4凝胶电解质制造成的锂聚合物电池(PLIB)。1995年，日本索尼公司发明了聚合物锂电池，电解质是凝胶的聚合物。1996 年，美国Bellcore 公司宣布了一套相对完备的锂聚合物电池的规模化生产技术。1999年，锂离子聚合物电池正式投入商业化生产，松下公司为首的8家公司均有产品推出,因此，1999年被日本人称为锂聚合物电池的元年。

第三代，便是真正的全固态电池，目前全球有很多企业都在研究，并做出了不少样品，可惜暂时没有商用成果。

目前的锂聚合物电池还不能叫做全固态电池，除了结构差异外，是因为其综合性能达不到人们的预想，工信部颁布的《中国制造2025》指明：“到2025年、2030年，我国动力电池单体能量密度分别需达到400Wh/kg、500Wh/kg。”指标分别对应当前乘用车动力电池单体平均水平170Wh/kg的2-3倍。

各国科学家尝试过很多种增加锂聚合物电池性能的方法，凝胶电池的“加入增塑剂”只是其中一种方法，除此之外还有共混、共聚、交联、有机无机复合等手段，因其方法的不同，电池的各方面性能也不同。

然而，随着科学发展，人们的视野已经远离了普通聚合物材料，Li-S材料、氧化物材料以及石墨烯等等都成为了热门的研究方向，说不定就会成为未来全固态电池的一个突破口！

综观电池发展的历史，在商品化的可充电池中，锂离子电池的比能量最高，正因为锂离子电池的体积比能量和质量比能量高，可充且无污染，具备当前电池工业发展的三大特点，因此在发达国家中有较快的增长。随着新能源汽车的发展，锂电池也受到世人瞩目。

现阶段，锂离子电池已经成为电动汽车最重要的动力源，其发展经历了三代技术的发展(钴酸锂正极为第一代，锰酸锂和磷酸铁锂为第二代，三元技术为第三代)。随着正负极材料向着更高克容量的方向发展和安全性技术的日渐成熟、完善，更高能量密度的电芯技术正在从实验室走向产业化，应用到更多场景，为未来生活提供更便捷、清洁、环保、智能的生活。

来源：石墨烯联盟

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