北大裴坚团队，连发JACS、Angew、AM封面论文！

导读

近日，北京大学化学与分子工程学院裴坚团队在机器学习驱动高分子半导体设计实现从数据预测到实验验证、配位调控有机双自由基阳离子的自旋耦合路径、不对称载流子捕获新策略实现本征非易失性高分子光突触等研究方向取得新进展，相关研究成果以封面论文形式分别发表在Journal of the American Chemical Society、Angewandte Chemie International Edition、Advanced Materials期刊上。

1、裴坚/姚泽凡团队：机器学习驱动高分子半导体设计，实现从数据预测到实验验证

共轭高分子丰富的分子结构与可调的电子性质，为开发新型有机电子材料提供了广阔空间，在柔性电子、集成电路和传感器等领域受到持续关注。载流子迁移率和传输类型是决定高分子半导体器件性能与应用方向的关键参数。然而，这些性质同时受到分子结构、加工条件和器件构型的影响，复杂的结构—工艺—性能关系增加了材料筛选与优化的难度。如何利用已有实验数据预测新材料的电荷传输性能，是推动高分子半导体定向设计的重要课题。针对这一问题，北京大学化学与分子工程学院、北京分子科学国家研究中心裴坚/姚泽凡团队构建了高分子半导体有机场效应晶体管开放数据库OFETnow（https://www.ofetnow.top），进一步开发了融合分子结构、加工条件与器件参数的机器学习模型，实现了对载流子迁移率水平及传输类型的预测。在此基础上，研究团队通过五种新型高分子的设计、合成与器件验证，建立了从高质量数据积累、机器学习预测到新材料实验验证的研究流程，为高分子半导体的定向设计与高效开发提供了新工具。

研究团队通过文献数据提取与人工核验，整理了2011年至2022年报道的512条器件记录，涵盖39项数据字段，迁移率跨越六个以上数量级，包含p型、n型及双极性三类传输行为。同一种高分子在不同溶剂、退火条件或器件构型下的性能被分别记录，使数据库能够保留加工过程对电荷传输的影响。在此基础上构建的OFETnow平台集成了数据查询、筛选和分子结构可视化功能，以便比较不同材料及加工条件下的器件性能。平台同时支持研究社区提交数据，并通过人工审核纳入数据库，为分散的实验结果提供统一的整理与共享渠道。通过持续汇集不同材料体系和制备条件下的数据，OFETnow有望扩大数据覆盖范围，为模型改进和新材料筛选提供持续更新的数据基础（图1）。

图1. OFETnow数据库的构建与数据分布。文献数据经提取与人工核验后汇入开放平台，涵盖不同迁移率水平、载流子传输类型及共轭骨架。

基于这一数据库，研究团队采用极端梯度提升算法（XGBoost），将分子指纹与高分子性质、加工条件及器件参数相结合，建立了迁移率和载流子类型预测模型。该方法无需量子化学计算得到的描述符，可利用易于获取的分子结构与实验参数开展快速筛选。在多随机种子独立的十折交叉验证中，载流子类型分类的宏平均F1值达到0.917，高迁移率类别的F1值达到0.847，展现出良好的分类能力。研究人员还利用未参与模型开发的30条近期文献器件记录开展外部验证，进一步检验了模型对新高分子体系的预测能力。模型的可解释性分析进一步揭示了分子结构与加工条件对电荷传输的不同作用。载流子类型预测更侧重于与富电子、缺电子单元相关的局部结构信息，而迁移率预测则依赖高分子性质与加工条件的共同作用。模型还捕捉到聚合度增加带来的性能提升及其饱和趋势，以及退火温度对器件性能的非单调影响。这些结果与已有物理认识相吻合，表明分子设计与加工条件优化需要协同考虑，为高性能材料筛选提供了参考（图2）。

图2. 高分子半导体的机器学习预测与可解释性分析。模型融合分子结构及器件相关参数，预测迁移率水平和载流子类型，并分析聚合度、退火温度及共轭骨架等因素对性能的影响。

为将模型预测进一步转化为实验结果，研究团队选取oCl-BDOPV和PyDPP两类构筑单元，采用“两阶段预测”流程开展新材料设计：首先利用统一的输入参数快速筛选不同主链与侧链组合，随后将合成后测得的材料参数代入模型，在器件制备前细化预测。通过这一流程，团队设计并合成了五种新高分子，覆盖不同的预期载流子迁移率水平和传输类型。器件测试表明，在标准制备条件下，五种高分子的载流子类型均与预测一致，四种高分子的迁移率高低分类得到实验验证。其中，oCl-BDOPV-BT的电子迁移率达到1.06 cm2 V−1 s−1；pPyDPP2-TVT表现出较为平衡的双极性传输，空穴和电子迁移率分别为0.556和0.440 cm2 V−1 s−1。同时，模型正确识别了有意选取的低迁移率对照材料pPyDPP1-T，其实测迁移率较高迁移率候选材料低约两个数量级。这些结果验证了该方法区分材料性能水平、判断载流子类型并指导实验筛选的实用价值。该研究将高质量数据库、机器学习预测与新材料实验验证相结合，建立了从文献数据到分子设计、再到器件性能验证的研究流程。OFETnow的开放共享与数据贡献机制，为这一流程的持续发展提供了支撑，有望促进高分子半导体领域的数据积累、方法开发与材料设计。

图3. 当期封面

该工作得到国家自然科学基金、北京市自然科学基金的资助，以及北京大学高性能计算平台的支持。该工作近期以封面论文形式发表于《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society），第一作者为北京大学化学与分子工程学院博士生李远楷，通讯作者为裴坚教授和姚泽凡副研究员，该工作的合作者包括王婕妤研究员、吴昊天博士，以及博士生李思璐、刘毅、张天予。

论文信息：

Machine-Learning Prediction of Carrier Mobility and Polarity Type of Polymer Semiconductors: from High-Fidelity Data to Experimental Realization

Yuan-Kai Li, Si-Lu Li, Yi Liu, Hao-Tian Wu, Tian-Yu Zhang, Jie-Yu Wang, Ze-Fan Yao*, Jian Pei*

Journal of the American Chemical Society, 2026, 14, 46677-46688

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.6c11486

2、裴坚/王婕妤团队实现配位调控有机双自由基阳离子的自旋耦合路径

有机双自由基含有两个相互作用的未成对电子自旋，在有机自旋电子学、有机电子学和量子信息等领域具有应用潜力，其磁学性质与自旋之间的耦合密切相关。因此，利用外界刺激动态调节自旋相互作用一直受到关注。然而，双自由基的反应活性通常较高，相关分子的合成也具有挑战性，将调控中心直接引入自旋耦合路径仍然困难。如何在分子结构中建立可响应外界刺激的自旋耦合路径，仍是实现磁耦合调控的关键问题。

针对这一挑战，北京大学化学与分子工程学院裴坚/王婕妤团队报道了一种可通过配位调节自旋耦合的含硼双自由基双阳离子。该工作的出发点是通过配位直接控制自旋耦合路径，将三配位硼嵌入两个自旋源之间，使其成为可通过配位调节的反铁磁耦合单元。按照这一设计，未配位时双自由基通过硼的反铁磁耦合预计占主导；硼原子的配位则将削弱这一反铁磁耦合。研究人员据此设计、合成并表征了目标分子12+·2[SbF6]–及其乙腈加合物[1·MeCN]2+·2[SbF6]–两种双自由基（图1）。

图1：配位调控自旋耦合分子的设计思路。(a) 此前已有研究通过位于主要耦合骨架外围的硼中心的配位来调节双自由基特征。(b) 本工作的设计。(c)目标分子12+及其乙腈配位产物[1·MeCN]2+。

单晶X射线衍射（sXRD）、超导量子干涉仪（SQUID）磁性测量、连续波电子顺磁共振波谱（cw-EPR）及理论计算表明，乙腈配位削弱了双自由基经硼中心的反铁磁耦合作用。未配位物种12+的硼为平面三配位构型，其硼-碳键长与电中性前体1中的键长几乎相同；而在配位后硼原子转变为四面体构型，三条硼碳键均显著变长。12+具有单线态基态，其单线态-三线态能级差ΔEST为–0.70 kcal·mol–1，通过零场分裂参数拟合得到的自旋平均间距为7.95 Å；配位后ΔEST则变为–0.01 kcal·mol–1，单线态与三线态几乎简并，且自旋平均间距缩短为7.67 Å。以上结果表明，位于双自由基耦合路径上的硼原子的配位有效削弱了通过硼原子的反铁磁耦合，且配位改变了自旋分布，实现了对自旋耦合路径的控制，与设计预期相符。

图2：1、12+·2[SbF6]–和[1·MeCN]2+·2[SbF6]–的表征结果。(a) sXRD解析得到各物种的键长信息。(b) cw-EPR谱图。(c) SQUID磁性测量获得的变温磁化率曲线。

该研究表明，将可配位的硼中心直接嵌入自旋耦合路径，可以通过化学配位调控有机双自由基的磁耦合。这一结果验证了该思路用于构筑配位响应型双自由基的可行性。

该研究得到北京市自然科学基金和国家自然科学基金资助，以及北京大学高性能计算平台的支持。该研究近期以封面论文形式发表于《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition），论文第一作者为北京大学化学与分子工程学院本科毕业生蔡鑫榆，通讯作者为王婕妤研究员、裴坚教授，该工作的合作者包括博士生王一涵、博士生卜俊飞、孙荣博士、王炳武教授和姚泽凡副研究员。

论文信息：

Coordination-Triggered Coupling-Pathway Control in Organic Diradical Cations

Xin-Yu Cai, Yi-Han Wang, Jun-Fei Bu, Rong Sun, Bing-Wu Wang, Ze-Fan Yao, Jie-Yu Wang*, Jian Pei*. Angewandte Chemie International Edition, 2026, e3435388, https://doi.org/10.1002/anie.3435388.

3、裴坚/姚泽凡团队：不对称载流子捕获新策略实现本征非易失性高分子光突触

随着人工智能与类脑计算的快速发展，集光感知、信息存储与计算于一体的神经形态视觉技术，正成为下一代智能感算芯片的重要发展方向。共轭高分子具有结构可调、柔性好和可溶液加工等优势，在构建柔性神经形态视觉器件方面展现出重要潜力。然而，如何仅通过分子结构设计，在单一高分子材料中同时实现高效载流子传输与稳定电荷存储，从而获得本征非易失性光响应，仍是该领域面临的重要挑战。近日，北京大学化学与分子工程学院、北京分子科学国家研究中心裴坚/姚泽凡团队提出了“不对称载流子捕获”（Asymmetric Carrier Trapping, ACT）分子设计策略，成功开发出具有本征非易失性光响应的n型共轭高分子材料，实现了单组分材料中的光感知与信息存储功能。该策略无需引入异质结、额外陷阱层或电解质等复杂结构与组分，为发展结构简单、性能稳定的柔性神经形态视觉器件提供了新的材料设计思路。

不对称载流子动力学：突破单组分光突触的传输与存储困境

人类接收的外界信息中，超过80%通过视觉系统处理。模拟生物视觉系统信息处理过程的光突触器件，能够在感知光信号的同时实现信息存储与计算，是发展新一代神经形态视觉系统的重要基础。其中，非易失性光响应，即光照停止后器件电流仍能在一定时间内维持，是实现视觉信息记忆与处理的关键特征。共轭高分子因具有良好的柔性、可调的分子结构以及溶液加工能力，被认为是构建柔性光突触器件的理想材料。然而，单一共轭高分子通常难以同时满足高效电荷传输与稳定电荷存储的要求。传统策略往往依赖异质结、界面陷阱或电解质离子等外部组分调控载流子行为，以实现光生电荷的分离、捕获和释放。这些额外组分与复杂界面不仅增加了器件制备难度，也给大面积集成的器件一致性及柔性衬底兼容性带来挑战。因此，如何在单一高分子材料中同时实现不同载流子的高效传输或稳定捕获，长期以来缺乏明确的分子设计准则。

图1. 利用不对称载流子捕获策略，在单一共轭高分子材料中实现本征非易失性光响应。

ACT策略：实现载流子传输与捕获的协同调控

为解决这一难题，团队提出了不对称载流子捕获（ACT）策略。以n型共轭高分子为例，团队构建了“电子晶体，空穴玻璃”的载流子传输模型（图1）：

1）高效电子传输：通过设计深能级且高度离域的最低未占分子轨道（LUMO），赋予电子高效的链间与链内跳跃传输能力，同时提升其环境稳定性。

2）稳定空穴捕获：通过设计高度定域的最高占据分子轨道（HOMO），限制光生空穴的迁移，形成稳定的捕获位点，从而有效抑制电子-空穴复合。

通过理论计算筛选，研究团队从12种候选高分子中确定了最具ACT特征的代表性高分子F4BPyPPV。光电子能谱与电化学测试表明，该材料具有低至 −4.44 eV 的LUMO能级，并呈现出LUMO离域/HOMO定域的电子结构。器件测试结果进一步表明，光照条件下电子传输得到显著促进，而空穴传输始终受到抑制，最终表现出本征的非易失性光响应，验证了ACT策略的有效性。

图2. 基于六种轨道与能级描述符的n型共轭高分子理论筛选及ACT策略的实验验证。

多衬底兼容与高均匀柔性阵列

基于F4BPyPPV构建的单组分高分子光突触器件，在不同环境中均展现出优秀的突触可塑性与工作稳定性：

1）多衬底兼容性：得益于材料的本征非易失性，无需复杂的多层结构或添加剂，光突触器件能够在刚性衬底及多种柔性衬底上稳定工作，双脉冲易化（PPF）指数保持在120%以上。

2）低能耗与宽光谱响应：器件读取功耗低至 158 aJ，优于生物突触（1~10 fJ）；同时对紫外光（365 nm）、可见光（白光）以及近红外光（910 nm）均展现出灵敏的光响应调控能力。

3）高一致性柔性阵列：团队成功制备了基于无色聚酰亚胺（CPI）衬底的8 × 8柔性光突触阵列，32对器件的PPF指数高度集中于137 ± 1%，展现出优秀的器件间一致性。

4）空气稳定性与图像识别：由于深LUMO能级对光生电子的有效保护，器件在空气中依然能稳定维持非易失性光响应。基于该器件构建的人工神经网络（ANN）在环境氛围下对图像的识别准确率达到 93.3%（封装条件下可达 94.1%）。

该工作提出了基于不对称载流子捕获（ACT）的共轭高分子设计策略，通过分子轨道离域与定域特征的协同调控，在单一高分子材料中实现了高效电子传输与稳定空穴捕获，赋予材料本征非易失性光响应。与依赖异质结、额外陷阱层或电解质等外部组分的传统策略相比，该方法从分子结构层面实现了光感知与信息存储功能的集成，简化了器件结构与制备流程，并展现出良好的柔性衬底兼容性、器件一致性及空气稳定性。该研究为单组分高分子光突触材料的分子设计提供了新的思路，也为发展高集成度、低功耗的柔性神经形态视觉芯片奠定了材料基础。

图3. 当期封面

该工作得到国家自然科学基金、北京市自然科学基金和科技部支持，以及北京同步辐射装置、北京分子科学国家研究中心和北京大学高性能计算平台的支持。该研究近期以封面论文形式发表于《先进材料》（Advanced Materials），第一作者为北京大学化学与分子工程学院博士生张天予，通讯作者为裴坚教授、姚泽凡副研究员，该工作的合作者包括王婕妤研究员、余子迪博士、章笑研博士，以及博士生李远楷、孔华康、龙垚羲。

论文信息：

Intrinsically Nonvolatile n-Type Polymer Synapses for Neuromorphic Vision

Tian-Yu Zhang, Yuan-Kai Li, Zi-Di Yu, Hua-Kang Kong, Xiao-Yan Zhang, Yao-Xi Long, Jie-Yu Wang, Ze-Fan Yao*, Jian Pei*, Advanced Materials, 2026, 38, e74890

https://doi.org/10.1002/adma.74890

来源：北京大学化学与分子工程学院