阿斯利康对 Ceralasertib(AZD6738)进行新工艺开发,对比三代合成策略,最终开发出“先环丙基、最后 Suzuki 偶联”的 9 步放大路线,总收率 16%(原路线仅 4%),解决旧工艺的成本、杂质、放大难题。
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1. DOI: 10.1021/acs.oprd.9b00075
2.DOI:10.1021/acs.oprd.0c00482
3.DOI:10.1021/acs.oprd.6c00174
Ceralasertib(AZD6738)
Ceralasertib (AZD6738,CAS No. : 1352226-88-0) 是口服 ATR 激酶抑制剂,用于肿瘤 DNA 损伤应答通路,目前已进入 III 期肿瘤临床研究。
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三条工艺合成路线对比
初始路线:最后引入环丙基
规模:186 kg
缺点
步骤很长(13 步线性,合计 14 步);
手性吗啉砌块昂贵,很早就接入分子,原料损耗大;
需要昂贵 Rh 铑催化剂,环丙烷化收率偏低;
后期产生基因毒性杂质 BP5a(1‑溴‑2‑氯乙烷),放大风险高。
二代路线:先环丙基,最后做亚砜亚胺
规模:15 g(仅实验室小试,无法放大)
致命缺陷:亚砜亚胺的反应条件,无法兼容富电子 7‑氮杂吲哚杂环骨架,反应失败,终止。
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最终路线:先环丙基,最后Suzuki 偶联
核心:优先把环丙基片段接入,把 Suzuki 偶联放在最后一步,解决前面两代路线的难题。
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化合物 12 的合成
起始原料 9(溴代环丙烷酯),经硫甲基化、水解得到羧酸 10,缩合得到 β‑酮酯 11,与硫脲缩合,构建嘧啶硫酮 12。
工艺亮点:
溶剂为2‑MeTHF,甲醇作共溶剂,甲醇提升甲硫醇钠溶解度,加快反应速率;
2‑MeTHF 实现反应‑后处理直接串联,无需分离;
KOtBu 作为碱,叔丁氧基位阻大,降低 β‑酮酯过度去质子化,抑制 Claisen 缩合杂质。
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化合物 15 的合成
POCl3氯化,得到氯代嘧啶;成盐、接上吗啉手性单元得到中间体 15。
工艺亮点:
淬灭时pH 维持 6‑7,二氯嘧啶稳定,抑制危险水解中间体;
三乙胺和碳酸钾作为复合碱,提高反应选择性。
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化合物 16 的合成
BVMO 酶催化不对称氧化,高选择性构建手性亚砜 16,ee>99%。
核心创新:蛋白酶水解处理,从根源消除液‑液萃取乳化难题,具有通用性。
工艺亮点:
pH9 条件确保酶活性、氮气 / 空气混合,控制氧气传质;
枯草杆菌蛋白酶 subtilisin 5 % w/w 底物做生物后处理实现快速破乳,去除蛋白残留;
4M HCl/MTBE 洗涤,将不需要的非对映异构体水相分离。
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Ceralasertib (AZD6738) 的合成
中间体 17 和 BPin 硼酸酯Suzuki 偶联,得到 ceralasertib。
工艺优化:L‑半胱氨酸作为钯清除剂;IPA / 水重结晶去除残留 BPin;控制 Pd 残留<3 ppm;结晶直接析出产物,不需要反溶剂。
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关键技术总结
BVMO 酶促不对称氧化制备手性亚砜:替代传统化学氧化,立体选择性优异,适合放大。配合枯草蛋白酶 subtilisin 做生物后处理,去除蛋白杂质;
逆合成策略重构:调整砌块引入顺序,昂贵手性片段靠后接入,Suzuki 偶联放在最后一步,减少前面步骤贵重物料损耗;
收率提升:老路线 14 步,4% 总收率;新工艺 9 步线性合成,16% 总收率,并且成功放大到 351 kg 生产级别。
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