浙大最新《Science》！发现一种见的现象

天空中翻涌变换的“鸟浪”，或是世界杯看台上此起彼伏的“人浪”，都有一种恢弘的秩序之美。在仅有头发丝万分之一的微观世界，成千上万的微观粒子也会产生类似的集体现象，称之为“集体激发”。

浙江大学物理学院汤衍浩课题组联合徐远锋研究员、朱诗尧院士，以及日本合作者，首次在二维莫尔超晶格材料中观测到一种罕见的集体激发——手性自旋模式（Chiral Spin Mode）。在多体相互作用与自旋-轨道耦合的协同下，电子就像看台上起立欢呼的观众，呈现出具有确定手性的“自旋浪潮”。相关论文于北京时间10月16日凌晨发表于《科学》。这一发现展示了二维莫尔超晶格在探索新奇电子激发态上的巨大潜力，也为发展新型量子技术提供了新思路。

奇境

伸出我们的双手，无论如何变幻姿势，两者都不可能完全重合——我们的双手具有不同的手性。大至星系旋臂、大气旋涡，小到动植物、矿物晶体、DNA分子，手性广泛存在于宇宙之中。“这类几何结构上的‘手性’较为直观，而我们观察到的则是电子集体激发的手性，需要借助微观尺度下的量子力学才能理解。”汤衍浩说。

图1：莫尔超晶格结构（左）；自旋-轨道耦合劈裂能带中的手性自旋模式（CSM）的示意图（右）

汤衍浩课题组长期关注一种由过渡金属硫族化物（TMD）半导体构成的莫尔超晶格材料，它由两层原子级厚度的TMD单层以零度转角堆叠形成，呈现出大周期的三角型莫尔晶格（图1）。在自旋-轨道耦合的作用下，电子的动量和自旋朝向锁定。“可以想象一副‘怪异’的画面，向左跑的运动员举起双手，向右跑的放下双手，双手的朝向就是自旋的方向。而手性自旋激发，就类似这些运动员的双手有秩序地挥动。” 论文第一作者单哲旭博士说。

手性自旋模式很难被观测到，过去只在Bi₂Se₃和Mn掺杂的CdTe量子阱两种材料中被发现。莫尔超晶格提供了一个可调控的全新平台，来探索这种新奇的激发。单哲旭和苏文健（共同第一作者）合作，把厚约1纳米、宽约10微米的莫尔“舞台”打磨到纯净至极，两层原子级厚度的薄膜像手机贴膜一样完美贴合，形成了莫尔超晶格结构，让原本的0.3纳米晶格周期扩展到了8纳米。“得益于大尺度的莫尔周期，我们可以更好地研究和操控这种新奇的电子集体模式。”单哲旭说。

寻峰

手性自旋模式的探测，需要借助共振拉曼光谱技术（图2）。给本科生介绍共振拉曼光谱时，汤衍浩喜欢用粒子对撞实验来比喻：大型粒子对撞机是在几十公里的环形加速器中让具有极高能量的质子对撞，从而“撞”出质子内部的秘密。“而共振拉曼则是在微米尺度的固体宇宙进行‘对撞’实验。我们向材料中发射一束激光，激光在材料中激发出高能量的激子，激子会和材料中其他微观粒子‘对撞’，产生出低能量的集体或者单粒子的激发。”汤衍浩说，这就好比足球赛时朝看台抛入一个足球，引起了观众的争抢和骚动，从而激发出了集体的“人潮”。

图2：CSM的拉曼激发过程示意图：激光激发产生激子，与掺杂电子发生“对撞”，产生CSM

最有趣的激发模式，往往集中于低能量区间（毫电子伏量级），材料中的各个自由度可以有效耦合，产生丰富且有趣的“人浪”。为此，汤衍浩课题组搭建了低温强磁场环境下的低波数拉曼光谱系统，将微米大小的激光光斑稳稳地打在样品上。“大部分电子激发模式比较脆弱，很容易受到激光激发的影响，因此我们需要使用非常微弱的激光功率和非常长的光谱采集时间；光斑要至少12小时不漂移，才能采完一组可靠的数据；商业设备往往只能稳住3到4小时。”单哲旭说。

2023年的夏天，一组奇异的拉曼信号第一次进入到课题组的视野。“我回到浙大之后才开始做拉曼实验，项目最开始的出发点，是想研究莫尔晶格中的声子，所以最初的几个月，我们把这个信号当成了某种奇特的电声耦合现象。”汤衍浩说。但随着实验不断深入，课题组捕捉到了这个拉曼信号非常独特的偏振性质；并且，随着样品质量的不断提高，原本“胖乎乎”信号不断变窄，一个锐利的尖峰出现了，它成功“瘦身”到原来峰宽的约六分之一。进一步，通过给样品施加一个垂直磁场，这道“浪”的频率会随之变化——再次说明其自旋翻转的本质。课题组由此确认，他们看到的确实是手性自旋集体激发。

座次

手性自旋模式早在2000年初就有理论预言，但由于信号极难捕捉，二十多年来在实验上一直进展缓慢。这是人们首次在莫尔超晶格中观察到这种模式；同时，这种模式呈现出非常有趣的性质，例如，可以被掺杂高效地调控、具有极大的拉曼效率等（图3）。它激起了人们更深的好奇，莫尔晶格中的手性自旋模式为何如此独特。

图3：CSM随栅压、磁场以及温度的演化行为（从左至右）

“我们可以把莫尔超晶格想象成一个个周期性排布的包厢，然后向这些包厢里的座位填入电子，或者利用激光注入激子。”汤衍浩说，“当同一座位上，既有电子和激子，它们之间将会有非常强烈的相互作用，从而可以有效地产生手性自旋模式。反过来，这个手性自旋模式，相当于一个空间局域的探针，可以反映电子在空间中的分布。”徐远锋研究员的理论计算进一步给出了更为清晰的电子的空间分布：先后进入莫尔晶格的电子，倾向于占据元胞中不同的位点，如同进入同一间包厢的观众，选择了不同的座位区域。实验与理论相互印证，揭示了基态的微观图像，回应了此前学界的争论。

回响

这束携带着“手性”信息的散射光，激起了更大的“回响”。二维材料体系中，各种微观粒子或者自由度可以通过强烈的相互作用“手拉手”耦合在一起；它们相互协作，将产生出非常丰富、有趣的“舞蹈”，引发了学者广泛的兴趣。

课题组所发现的手性自旋模式就是这样一个例子，也是一个很好的探索的开端。这个模式的拉曼效率极其惊人，比常见的声子模式强出三个数量级，并且可以通过电压有效调控。一个潜在的应用是用于制造新型的自旋翻转拉曼激光器。“之前的自旋翻转拉曼激光器的波长调节，需要施加巨大的磁场；而莫尔体系中的手性自旋模式，1伏的电压就能实现高效的调控，有利于实现小型化的拉曼激光。”汤衍浩说。“当然，这只是畅想，到实现这一步还有很长的路要走。”同时，这个工作中手性自旋模式，天然地是空间局域的自旋二能级系统。“也许，可以用来构筑自旋量子比特”。

研究团队合影

浙江大学物理学院汤衍浩课题组主导了这个项目，博士生单哲旭和苏文健为共同第一作者，通讯作者为浙江大学百人计划研究员徐远锋和汤衍浩，浙江大学物理学院朱诗尧院士提供了重要支持。其他合作者包括日本国立材料科学研究所的Kenji Watanabe和Takashi Taniguchi。研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、浙江省自然科学基金等项目的支持。

本文来自“浙江大学”。

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