手性光，登上Science，中国青年学者一作兼通讯！

手性光，电来控：纳米尺度涡旋光束同时携带自旋与轨道角动量

手性是物体无法与其镜像重合的基本对称性，在化学、生物和物理中影响深远。光也有类似手性：手性光束携带内禀角动量，其中自旋角动量（SAM）决定手性，轨道角动量（OAM）描述绕光束轴的相位变化。手性光可与手性物质选择性相互作用，推动显示、传感、量子信息处理和拓扑光子学等发展。然而，在纳米尺度生成手性光仍面临挑战。已有方法依赖磁化材料、手性分子或手性结构，但需要外部磁场、设计复杂、材料手性响应弱，难以小型化。手性等离激元纳米结构可提供可调场增强和手性局域光学态密度（手性 LDOS），把手性印入非手性发射体的光发射；但电驱动纳米尺度手性光生成仍难以实现。隧穿结发光基于金属-绝缘体-金属（MIM）异质结中的非弹性电子隧穿，具有可控宽带光谱，但此前隧穿结中电生成手性光仍难以实现。

鉴于此，伦敦国王学院Anatoly V. Zayat教授与Yuanyang Xie博士通过把隧穿结与手性等离激元纳米螺旋集成，在单粒子水平实现电驱动纳米尺度手性光生成。隧穿驱动共振激发纳米螺旋的手性偶极模式，发射涡旋光束，同时具有 SAM 和 OAM：SAM 手性选择性超过 0.8，OAM 大小相等、符号相反。该电驱动方法为纳米尺度光子自旋工程提供了手段，有望用于下一代显示光学组件、量子信息处理和光化学。相关研究成果以题为“Electrically driven chiral emission from plasmonic tunnel junctions”发表在最新一期《science》上。

在设计上，作者把电接触的金纳米螺旋与金膜电极用氧化铝介电层隔开，形成隧穿间隙（图1A、图1B）。金纳米螺旋作为手性等离激元谐振器，其手性光学响应由消光 g 因子 gₑₓₜ = 2(Iₑₓₜᴸᶜᴾ − Iₑₓₜᴿᶜᴾ)/(Iₑₓₜᴸᶜᴾ + Iₑₓₜᴿᶜᴾ) 表征，实验（图1D）和数值（图1E）结果一致。制备时，纳米螺旋分散在玻璃基底上 30 nm 厚金膜，覆盖 3 nm 厚 Al₂O₃ 势垒，再用 PMMA 封装；PMMA 经等离子体研磨暴露螺旋顶部后，沉积 50 nm 厚 Au 作顶电极。PMMA 既优化手性响应，又作为绝缘间隔防止顶、底金电极直接电子隧穿，确保发光只来自纳米螺旋形成的手性隧穿结（图1G）。施加偏压 Vᵦ 后，电子从螺旋向底金膜隧穿（图1B）。多数电子弹性隧穿，少量非弹性隧穿，激发纳米螺旋-金膜结构支持的手性表面等离激元模式；模式耦合到自由空间后，发射同时具有 SAM 和 OAM 的手性光。其光谱由电压依赖的隧穿源 Ilc(ω,Vᵦ) ∝ (1 − ħω/eVᵦ)、手性等离激元模式谱（尤其是隧穿间隙中的局域光学态密度）以及模式到自由空间耦合效率共同决定。

图 1 衍生自等离子体手性隧道结的手性光发射现象

在电光特性方面，器件的电流-电压（I-V）曲线呈非线性但对称，直接指示隧穿过程（图2A），区别于欧姆接触的线性 I-V 和肖特基接触的正反偏不对称，可作为检验隧穿结完整性的诊断；数值计算的隧穿电流与实验吻合。单手性结在不同偏压下的发射光谱与数值预测一致（图2B、图2C）。实验观察到 620 nm、740 nm、860 nm 三个明显发射峰，对应纳米结构共振激发的等离激元模式；峰位在实验和模拟间略有差异，可能来自底金层厚度变化。偏压增加时，发射谱不仅增强还重塑，短波增强更明显，整体蓝移（图2B、图2C），这与隧穿源电流 Ilc(ω,Vᵦ) 谱变化及不同等离激元模式激发概率变化有关。单隧穿结光子通量可高达约 2×10⁷ s⁻¹；平均外量子效率（电子-光子转换）为 1.6×10⁻⁵，内量子效率（发生非弹性隧穿的电子比例）为 1.6×10⁻³，处于此前非手性隧穿结构报道范围内。随后用四分之一波片和方解石光束位移器把发射光分成左旋圆偏振（LCP）和右旋圆偏振（RCP）分量（图2D）。发射偏振不对称因子定义为 gₑₘᵢₜ = 2(Iₑₘᵢₜᴸᶜᴾ − Iₑₘᵢₜᴿᶜᴾ)/(Iₑₘᵢₜᴸᶜᴾ + Iₑₘᵢₜᴿᶜᴾ)。实验与数值模拟的 gₑₘᵢₜ 谱趋势一致（图2D、图2E）。实验 gₑₘᵢₜ 最大值约 0.8，显示优异手性发射性能，单粒子水平超过此前宏观白炽超表面约 0.76 的值。大 gₑₘᵢₜ 主要来自 760 nm 附近 RCP 发射峰被抑制（图2E）。理论上 gₑₘᵢₜ 谱应不依赖偏压，但不同偏压实验有轻微谱波动（图2F），可能源于不同发射方向手性分布波动（图2G至图2I）。模拟发射图在 gₑₘᵢₜ 极值位置（600 nm 和 800 nm）及最大发射强度 760 nm 处具有明确圆柱对称和不同圆偏振态（图2G至图2I）。

图 2 由隧穿效应驱动的手性等离激元模式的共振激发过程

至于手性起源，三个发射峰手性行为不同，其中约 760 nm 峰手性响应最突出。为理解差异，作者数值模拟了向空气和衬底两侧的发射（图3A）。有 50 nm 厚顶金电极时，顶电极像镜子，强烈抑制向空气发射；与向衬底发射相比，向空气发射强度更弱、手性对比降低，但仍保留三个峰结构（图3B）。在假设无顶金电极的模拟中，向空气和衬底发射都更强，手性响应明显（图3C），三峰差异更清楚：约 680 nm 峰在空气和衬底方向均弱手性；约 760 nm 峰在空气和衬底方向的主导手性相反；约 880 nm 峰 LCP 在两侧均主导，联合手性响应最强。这解释了实验：有顶金层时，760 nm 原本向空气的 RCP 主导发射被反射回衬底，手性改变，建设性增强衬底 LCP，导致 gₑₘᵢₜ 最大；约 860 nm 处原本两侧均 LCP，反射导致手性翻转，降低衬底圆偏振纯度，从而减弱手性响应。三个峰源于纳米结构等离激元模式。谱位置不依赖顶金电极，表明它们主要是 MIM 间隙模式，局域在隧穿结中，螺旋体底面形成面内谐振器；隧穿电流激发源正好位于间隙，优先激发这些模式。各峰不同手性响应与不同共振等离激元模式相关（比较图2B与图2D、图2C与图2E）。表面电荷分布分析（图3D至图3F）显示，间隙模式耦合到螺旋体底面不同弯曲区域，且三个模式都保留四重旋转对称，局域在螺旋体底部瓣及其中心连接区域，即螺旋体与底金层最小间隙处。模式差异体现在场极值数目：680 nm 每瓣四个、760 nm 三个、880 nm 两个，随波长增加而减少。空间场分布差异转化为不同手性响应。手性关键作用还由非手性纳米立方体隧穿发射无手性特征确认，并得到数值模拟和对照实验支持。

图 3 数值模拟得到的、由等离子体辅助产生的手性辐射的近场起源

从角动量层面看，发射光的涡旋特征可由图4补全。在强度、相位和三维波前图（图4A）中，强度呈环形空心分布，相位沿方位角连续变化，图中标出相邻区域相位差Δφ=90°，下排三维场呈螺旋状，说明发射光携带轨道角动量。k空间偏振/相位分布（图4B至图4D）显示不同手性分量具有相位奇点和相反手性，对应OAM大小相等、符号相反。k空间强度分布（图4E）中心暗、环形亮，是涡旋光束的典型特征。实验测量结果（图4F）中，色条同时编码强度、相位和S₃/S₀，并标出L/R，直接验证了电驱动隧穿结发射同时具有SAM手性选择性和OAM。这样，图2中gₑₘᵢₜ>0.8的高手性发射与图4的涡旋相位信息相互呼应，完整说明该器件发射的手性光既携带自旋角动量，又携带轨道角动量。

图 4 由手性隧道结产生的光的涡度

总结来说，该工作把量子隧穿与手性等离激元纳米螺旋结合，在单粒子水平实现电驱动、纳米尺度、高纯度手性光发射：无需外部磁场，发射同时携带 SAM 和 OAM，SAM 手性选择性超过 0.8。其机制是隧穿非弹性电子激发手性等离激元间隙模式，再耦合为自由空间手性光。该电驱动方法为纳米尺度光子自旋生成和手性光工程提供了新途径，潜在应用于下一代显示光学组件、量子信息处理和光化学。