【专家视角】中国地质大学（北京）Nat. Commun.｜硅酸盐矿物表面适度疏水性如何连接水动...

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（来源：生态修复网）

第一作者：李鑫楠

通讯作者：佟望舒、安琪、盛益之

通讯单位：中国地质大学（北京）

论文DOI：10.1038/s41467-026-77246-0

成果简介

水与矿物之间持续发生着物质和能量交换，这些界面过程影响元素循环、污染物迁移，也为微生物提供附着和生长的场所。近日，中国地质大学（北京）学者在Nature Communications发表题为“Hydrophobicity strategy drives contact-electro-catalysis on natural silicate minerals”的研究论文，提出了通过调节天然硅酸盐矿物表面润湿性，协调界面水的接近与脱离，从而提高接触电催化效率的策略。

接触电催化（Contact-Electro-Catalysis, CEC）利用机械能驱动固体与水之间的界面电子转移，该过程可产生活性氧物种（Reactive oxygen species，ROS）。已有研究多依赖强超声作用和含氟材料，重点提升催化剂的吸电子能力，却较少关注界面水的迁移：亲水表面虽易与水接触，却可能使水难以脱离；过度疏水则会限制水的接近。天然硅酸盐矿物分布广、表面羟基丰富，为调控润湿性提供了合适载体。如何在“接近”与“脱离”之间取得平衡，提升接触电催化效率，并将这一优势延伸至自然环境，是本研究关注的核心问题。该研究发现，通过调节天然硅酸盐矿物的表面润湿性，可以提高矿物与水之间的有效接触效率，促进机械作用驱动的界面电子转移和活性氧生成。这一策略在循环水流实验中促进了有机污染物的降解；天然河流实验则进一步显示，改性矿物表面的有机质积累和微生物群落也发生了变化。这些结果为理解矿物表面性质如何影响水环境中的界面反应和功能微生物定殖提供了实验依据。

图文导读

本研究选取石英、钾长石、海泡石、锂辉石、橄榄石等覆盖五类结构的十种天然硅酸盐矿物，分别进行烷基化与氟化改性，对比原始矿物（M）、烷基改性矿物（M-C）和氟化矿物（M-F）的催化性能。研究结合接触角测试、活性氧检测、同位素示踪、扩展Lennard-Jones势分析及密度泛函理论计算，建立润湿性与界面接触效率之间的联系；进一步通过循环水流实验、河流原位暴露、矿物表征和宏基因组分析，将矿物性能、环境界面变化及微生物群落响应联系起来。结果表明，适度疏水改性可为非氟化CEC催化剂设计提供思路，并为理解弱水动力下的矿物-水-生物相互作用提供实验依据。

图1. 天然硅酸盐矿物的疏水改性与接触电催化性能。(a)改性策略与超声反应装置；(b, c) 接触角及H2O2生成性能；(d, f) 润湿性调节与催化性能的关系；(g)活性氧的电子顺磁共振检测；(h) H2O2生成路径。

烷基改性矿物的接触角为125-148°。在40 kHz、300 W超声条件下，烷基改性锂辉石的H2O2生成速率达到350.0 μmol·L⁻¹·h⁻¹，明显优于原始矿物及氟化矿物。EPR进一步检测到•OH、•O2⁻和1O2；H218O同位素实验则证明•OH来源于水氧化过程，说明矿物–水界面的电子转移能够同时驱动水氧化和氧还原生成H2O2。对氟化样品进行润湿性优化后，催化性能同样提升，说明适度疏水有利于反应，过度疏水反而限制有效接触。

图2. 润湿性调控界面水迁移的理论机制。(a)水团簇与催化剂的接触–分离及分子间作用力；(d-f)不同界面的电子转移、脱附能与能带结构；(g) 表面电位与催化性能；(h) 水团簇脱离时的受力方向。

理论分析表明，亲水表面有利于水靠近，但较高的脱附能会妨碍接触–分离循环；过度疏水表面虽便于脱离，却降低了接近效率。烷基改性矿物兼顾两者，因而表现更优。结果提示，催化剂设计需同时考虑电子转移能力与界面水的动态迁移。

图3. 弱水流条件下的催化验证与天然河流暴露。(a-e)循环水流装置、H2O2检测、甲基橙转化及有机碳变化规律；(f-h)河流部署、硅藻附着及表面有机组分分析；(i) XPS显示矿物表面有机官能团变化。

在0.62 m/s循环水流条件下，100 h后烷基改性矿物、氟化矿物和原始矿物的甲基橙降解率分别为77%、69%和4%；循环体系由泵驱动，并非无外部能耗。在最大流速0.26 m/s的珠江支流部署一个月后，烷基改性矿物表面的硅藻附着和表面有机质积累较少，为自然水动力条件下的界面应用提供了概念验证。

图4. 矿物表面附着微生物的群落组成与代谢潜力。(a,b)门和科水平的群落组成；(c) 优势宏基因组组装基因组（MAGs）的代谢特征；(d) Novosphingobium sp. Bin 24的代谢潜力；(e)氧化胁迫相关功能基因丰度。

经过长期河流环境的培养过程，矿物表面微生物群落结构与功能均发生变化。宏基因组分析显示，改性表面富集了具有抗氧化防御和多种易降解有机底物利用潜力的类群，其中Novosphingobium sp.的相对丰度约为原始矿物表面的30倍。这一策略仍需在不同水化学和水动力条件下进一步验证。改性颗粒的聚集、持续ROS生成对敏感生物的影响，以及长期部署的生态效应，均有待评估。

这项研究为理解水动力条件下矿物界面的环境作用提供了新视角，也为开发利用水流能量的矿物催化材料提供了设计思路。将界面接触过程纳入矿物环境反应性的考量，有助于深化对流动水体中矿物表面化学与生态功能的认识，以及非生物界面反应与微生物过程之间的联系。未来，可进一步结合天然矿物表面演变、水动力变化与微生物活动，厘清这些界面过程对有机质保留、转化及生物利用的影响。同时，综合评价反应效率、材料稳定性与生态响应，将为矿物环境材料的合理设计和应用奠定更扎实的基础。