首次实现！中国科学技术大学，今日Nature！

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交错磁体同时具有动量依赖的非相对论性自旋劈裂和零净磁化，其定义性晶体对称性在实空间连接相反自旋子晶格，并在动量空间对对称相关的电子态施加交替自旋极化。因此，识别这种有序及其相关自旋响应，需要在实空间和动量空间同时进行原子级自旋敏感测量，而这一实验里程碑尚未实现。

在此，中国科学技术大学陈仙辉教授、王震宇教授、向斌教授和香港科技大学刘军伟教授等人表明高阶拓扑绝缘体α-Bi4Br4的螺旋边缘态可作为自旋选择性扫描隧道显微镜探针，用于探测KV2Se2O表面层中的二维d波交错磁序。

原子级配准映射揭示了两个V子晶格与密度波晶格调制之间的空间关系，以及与棋盘格反铁磁序一致的实空间图案。场依赖光谱进一步发现，沿两个正交晶轴延伸的单向准粒子激发具有相反的能量位移，并表现出以面外为主的磁响应。在动量空间中，自旋敏感准粒子干涉成像揭示了对称配对的X和Y谷之间存在偏压反转的d波各向异性。

这些结果提供了会聚性证据，证明KV2Se2O表面存在二维d波交错磁性，并表明螺旋边缘态隧穿可作为量子材料中原子级自旋传感的一条途径。

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研究背景

操控自旋自由度推动了从自旋电子学到量子信息处理等广泛领域的凝聚态研究和应用。传统上，自旋劈裂有两种策略，第一种依赖于缺乏反演对称性体系中的相对论性自旋-轨道耦合（SOC），第二种利用铁磁体中时间反演对称性破缺所产生的非相对论性交换劈裂。

最近，一类特殊的反铁磁体（AFM）被提出，其晶体对称性允许在无SOC情况下仍存在交换驱动的自旋劈裂。尽管净磁化消失，这种劈裂仍可达到电子伏特量级。交错磁性的定义性特征在于特定的晶体对称性C（旋转和/或镜面），它在实空间连接相反自旋子晶格，并在动量（k）空间强制实现C配対的自旋-动量锁定。

因此，交错磁体在对称相关子晶格上具有相反的自旋密度，并在C配对本征态之间表现出交替的自旋劈裂。然而，磁结构的不确定性、多畴的存在、晶格畸变、非化学计量比和应变可能使解释复杂化，在一些候选材料中识别潜在的交错磁序仍存在争议。另一方面，将原子级配准的实空间信息与自旋分辨准粒子干涉（QPI）成像相结合，为这一挑战提供了互补途径。

主要内容

作者将拓扑转化为原子级自旋传感的计量学资源，高阶拓扑绝缘体α-Bi4Br4的螺旋边缘模式可作为具有螺旋隧穿的自旋敏感探针（图1c），从而实现自旋敏感的扫描隧道显微镜（STM）和光谱学。

具体而言，当电子隧穿由这些螺旋边缘态主导时，注入Bi4Br4针尖或从针尖发射的电子由于自旋-动量锁定可产生相反的自旋极化衬度。

作为一个严格的基准测试，将这种螺旋隧穿自旋探针应用于KV2Se2O的表面层，并在实空间和动量空间中分辨出与两个V子晶格相关的局域晶体对称性C以及定义性自旋织构，这些结果共同支持二维（2D）d波交错磁序。

图1：d波交错磁性及螺旋边缘模式自旋传感示意图。

自旋极化STM可实现对磁性现象的原子级成像，近期研究利用SmB6纳米线拓扑表面态进行自旋敏感隧穿成像。

作者将这一概念拓展至一维螺旋边缘模式，其自旋-动量锁定要求同一边缘上反向传播的电子携带相反自旋期望值。当一侧边缘通道主导隧穿时，电子注入和提取可产生相反净自旋衬度，并可通过样品偏压极性调控。

所选拓扑材料为块体α-Bi4Br4，具有非平凡反演对称性指标ℤ₄=2，约0.28 eV的体能隙涵盖费米能级，使螺旋边缘模式主导低能电子隧穿。这些模式空间受限，可存在于宽度超过5 nm的窄台面上，且对不同双层台阶处的垂直堆叠稳健。

α-Bi4Br4属三维量子自旋霍尔绝缘体，每层均有螺旋边缘模式环绕，多个边缘通道增加了隧穿参与概率。研究通过FIB从块体晶体制备α-Bi4Br4针尖，并根据谱学特征区分块体态针尖和螺旋边缘模式针尖。

以Fe1.02Te的双共线反铁磁序为基准，螺旋边缘模式针尖在dI/dV图中显示出随偏压极性反转的条纹衬度，而Fe涂层磁性针尖未观察到相应反转，支持其隧穿方向依赖的自旋敏感性。

图2：螺旋边缘模式针尖特性。

在确认螺旋边缘模式针尖的自旋敏感性后，研究转向层状交错磁体候选材料KV2Se2O。该材料结晶为四方结构（P4/mmm），V2Se2O层沿c轴被K层分隔。其核心特征是由两个V位点和一个O位点构成的二维Lieb晶格，两个V子晶格可形成层内Néel反铁磁序。

这两个相反自旋子晶格通过Se-O-Se面内的镜面反射相联系，但不能通过任何平移操作相互转换，这种对称性允许无SOC条件下的d波自旋劈裂。然而，约100 K附近转变的微观性质、磁结构争议及非化学计量比使相关磁性和电子态识别复杂化。低温解理获得大范围有序表面，约一半被K原子覆盖，呈现√2 × √2或2 × 1重构。

研究聚焦√2 × √2表面。dI/dV谱显示显著空间变化，无缺陷区域存在约20 meV硬隙，而缺陷附近带隙变窄或坍塌并出现隙内态，形成局域条纹调制。缺陷被归因于V位点缺陷，其局部晶体环境沿x或y方向为C2对称，分别标记为Vx和Vy。

原子分辨形貌显示缺陷呈箭头状，分为四类，沿x方向左右指的和沿y方向上下指的，表明每个Vx和Vy子晶格存在两个不等价位点，指示超出原始晶格的新周期性。

图3：KV2Se2O中的晶体对称性与密度波调制。

在V位点缺陷附近，dI/dV图显示沿x或y方向延伸数纳米的单向QPI图案。其傅里叶变换揭示两组主要散射矢量，代表准一维V-dxz和dyz能带沿kx和ky方向的带内散射通道，提取的能量色散与理论计算吻合。√2×√2密度波将原能带折叠为两支，并在能谱中打开约20 meV能隙，带隙边缘具有显著谱权重。

研究还发现缺陷附近存在清晰的隙内准粒子激发，表现为Friedel型振荡。为探测其自旋特征，研究考察了外加磁场下的能量位移。空间孤立缺陷在±7 T面外磁场下，隙内态能量差约1.1 meV，对应有效局域矩1.36 μB，接近中子衍射报道的V原子值。沿x和y方向延伸的激发始终表现相反能量位移，在四个以上样品中无一例外。同时诱导两个方向激发的特定缺陷也显示正交激发具有相反场致能量位移，将相反磁响应与同一缺陷的激发方向联系起来。

这些结果共同支持沿两个晶格方向的激发具有相反自旋极化，与KV2Se2O中提出的交错磁能带结构一致。

图4：QPI与自旋极化带隙内激发。

在自旋求和隧穿中，Vx和Vy子晶格的散射事件与低能激发可同等贡献于信号。使用各向同性PtIr针尖时，QPI强度差异可忽略。

但使用螺旋边缘模式针尖时，边缘态螺旋隧穿在相反偏压下倾向于选择相反自旋的准粒子，导致x和y方向间高度各向异性的特征，且该各向异性在偏压极性反转时旋转π/2。自旋敏感QPI测量显示，逆傅里叶重建图也显示正偏压沿x、负偏压沿y的空间调制。通过定义对比度图M(q,eV)，观察到x和y轴上的相反符号并在相反偏压下反转，与计算的自旋选择性QPI图案一致。

对照实验表明，该行为不能简单归因于针尖各向异性或局部应变，因为PtIr针尖未显示此现象；密度波导致的X和Y谷不对称能带折叠计算出的谱不对称性也很小，且两正交方向QPI色散在实验动量分辨率内无可分辨差异。

图5：d波交错磁序的可视化。

全文总结

综上所述，作者预计该技术将成为探测复杂二维磁体和莫尔材料原子级自旋织构的重要方法。更广泛地说，利用体量子材料制备STM针尖，为将其独特电子态集成到扫描探针中提供了一条途径，从而拓展原子级光谱学和成像的能力。

参考文献

Zhuying Wang, Shuikang Yu, Xingkai Cheng, Xiaoyu Xiao, Wanru Ma, Yitian Ma, Feixiong Quan, Hongxi Song, Kunming Zhang, Yunmei Zhang, Wenhao Liu, Priti Yadav, Haohao Sheng, Aifeng Wang, Xiangbiao Shi, Zhijun Wang, Qian Niu, Yang Gao, Bin Xiang, Junwei Liu, Zhenyu Wang & Xianhui Chen,Atomic-scale spin sensing of a 2D d-wave altermagnet via helical tunneling,Nature, https://doi.org/10.1038/s41586-026-11257-1

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