AI揭示一种隐藏的化学捷径，有望将CO2转化为燃料

科学家发现了数千个此前被忽视的化学反应，这些反应可能有助于改进将二氧化碳（CO2）转化为有价值燃料和工业化学品的过程。通过将机器学习与先进计算机模拟相结合，印度科学研究所（IISc）的研究人员识别出在铜催化剂上发生的9,389个独立反应，揭示了传统模型遗漏的意外化学路径。

这些发现发表在《自然-通讯》上，可能有助于科学家开发更有效的催化剂，将CO2转化为甲醇等有用产品。研究还揭示了氢参与这些反应的一种令人惊讶的方式，挑战了关于该过程如何运作的既有假设。

回收二氧化碳的一种有前景的方法是加氢，即利用催化剂帮助CO2与氢反应，生成甲醇等化学品。然而，该过程涉及在催化剂表面发生的大量独立反应。用量子力学模拟每一个可能步骤需要巨大算力，因此研究人员通常只关注被认为最重要的一小部分反应。这种简化可能会把数百个潜在关键反应排除在外。

“我们一开始就有一个任何做机理建模的人都熟悉的担忧：你怎么知道你的反应网络没有遗漏那个关键步骤？”第一作者阿南德·莫汉·维尔马（Anand Mohan Verma）说。他在IISc担任C.V.拉曼博士后研究员期间开展了这项研究，现在是莫蒂拉尔·尼赫鲁国立技术学院阿拉哈巴德分校（MNNIT Allahabad）的助理教授。

AI揭示数千个被忽视的化学反应

为克服这一局限，研究团队首先利用量子力学模拟建立了一个包含152个化学反应的详细数据库。然后，他们训练机器学习模型，以快速估算其他反应需要克服的能垒。

利用自动化计算工具，科学家检查了催化剂表面存在的105种化学物种可能参与的反应。他们还确定了哪些转化可以在单个反应步骤中发生。这种方法将他们最初的网络从仅152个反应扩展到9,389个。

差异非常显著。当研究人员依赖较小的网络时，他们的模型错误地将甲酸而非甲醇识别为主要产物。它还预测CO2转化量显著低于实验所示。

“当我们使用最初考虑的152个反应来模拟该过程时，网络错误地预测甲酸而不是甲醇为主要产物，并低估了CO2的转化量。只有当我们把网络扩展到包含数千个此前被忽视的额外反应后，预测才与我和他人在实验中看到的结果一致，”通讯作者、IISc化学工程系副教授阿南斯·戈文德·拉詹（Ananth Govind Rajan）解释说。

扩展模型预测CO2转化量提高40倍

当科学家将更大的反应网络纳入一个描述化学过程发生速度的模型时，与原始模型相比，预测的CO2转化量增加了约40倍。

扩展模型还正确识别出甲醇和一氧化碳为主要产物，使其预测与实验结果一致。

实验验证由印度斯坦石油有限公司绿色研发中心的G·瓦拉瓦拉苏（G Valavarasu）和桑托什·科特尼（Santhosh Kotni），以及新加坡科技研究局的阿莫尔·阿姆鲁特（Amol Amrute）及其同事完成。IISc计算机科学与自动化系教授安贝德卡·杜基帕蒂（Ambedkar Dukkipati）也为机器学习模型作出了贡献。

一条令人惊讶的氢路径挑战传统化学

除了改进预测外，这个庞大得多的反应网络还揭示了一种涉及氢的意外机制。

在几个重要反应步骤中，氢可以以分子氢（H2）的形式直接转移到中间体化合物，而不仅仅通过单独的氢原子转移。额外的量子力学计算证实，当氢转移到含氧中间体时，这条路径可能特别有利。

这一发现挑战了关于氢如何参与催化反应的长期假设，并可能为设计更好的催化剂提供宝贵线索。

“氢可以不先分裂成原子，而以完整分子形式转移，这一想法与大多数人被教导的内容相悖，”共同作者、IISc化学工程系博士生希瓦姆·查图尔维迪（Shivam Chaturvedi）说。“这之所以浮现，只是因为网络足够大，能够容纳它；而当我们回头明确计算这些步骤时，这一观察仍然成立。这也表明，与H2相互作用更强的催化剂可能增强通向甲醇的路径。”

研究人员认为，这一意外机制可以指导开发与分子氢更有效相互作用的催化剂，从而可能改善负责将CO2转化为甲醇的化学路径。

更广泛的计算框架也可能在二氧化碳加氢之外大有用途。通过整合量子力学模拟、机器学习、化学反应自动识别和反应速率模型，该方法可以帮助研究人员研究其他重要工业过程。

潜在应用包括使用不同催化剂的CO2还原、氮还原和水分解。通过揭示更简单模型可能遗漏的化学步骤，该技术为科学家提供了复杂催化反应的更完整图景，以及改进燃料和化学品生产工艺的新机会。

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