北京
有序分子堆积被认为是优化有机光电器件性能的关键。然而，基于Y6类非富勒烯受体（NFA）的本体异质结（BHJ）有机光伏电池（OPV），即便在具有纳米尺度相分离的无序形貌下，器件效率近期仍突破20%。浙江大学左立见、陈红征，林雪平大学高峰，国防科技大学JiangbinZhang等人系统研究了分子堆积有序度对光子‑电子转换核心过程（载流子复合、光电流产生与电荷输运）的影响，对“有序分子堆积是高性能有机光伏必备条件”这一传统范式提出挑战。
研究利用液滴钉扎结晶法制备类单晶、分子堆积高度有序的薄膜，并与旋涂得到的低有序薄膜对比载流子动力学行为。结果显示，较低的分子堆积有序度可减弱该体系的电子‑振动耦合，提升发光效率并延长载流子寿命。虽然低有序薄膜的激子扩散系数有所下降，但载流子寿命的延长使激子扩散长度反而增加，保障电荷有效生成；薄膜层面的优势可直接传递至器件，降低开路电压损耗并提升器件性能。
该研究颠覆了高结晶度一定有利于器件性能的主流认知：Y系列受体有机光伏的效率取决于短程与长程结构有序度之间的精妙平衡。长程堆积相干性是提升载流子迁移率与激子扩散系数的基础，但造成电压损耗最主要的非辐射复合，则由短程分子相互作用调控。纳米尺度的“结构无序”并不等同于“电子无序”或陷阱态，这类无序构型不会成为复合中心，而是重塑局域能级分布。在Y系列体系中，局域无序堆积通过改变周边极性与偶极排布削弱电子‑振动耦合，形成性能权衡：无序抑制复合、延长激子寿命、增大激子扩散长度，仅在一定程度上抑制电荷输运。
依托该认识，团队进一步设计长侧链Y6基非富勒烯受体，用以调控降低分子堆积有序度，最终实现21.0%的光电转换效率（第三方认证20.6%）；有源面积大于0.5cm²的器件认证效率超过20%，为该面积下目前报道的最高认证值。该工作证明，分子无序并非Y6基有机光伏的本征性能限制，反而有利于提升器件效率。下一代有机光伏的研发不能一味追求整体结晶度最大化，需要把握层级结构关系：构筑长程有序以保障电荷输运，同时调控短程无序来抑制非辐射损耗，为后续有机光伏分子设计提供了可行的指导思路。
文献信息
Low-OrderMolecularPackingofY-SeriesAcceptorsforHigh-EfficiencyOrganicPhotovoltaics
MengtingWang,ZhixiangZhong,YanyiZhong,FuguiCai,NakulJain,YujieZhao,TianyiChen,YimingWang,TianchenLu,ChengjunFang,YuGuo,YuangFu,YuxuanZhu,ZaifeiMa,XinhuiLu,PhilipC.Y.Chow,JiangbinZhang,KaiHan,HanyingLi,FengGao,HongzhengChen,LijianZuo
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.78886
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