山东理工大学AM：蛇形异质水凝胶电极让动态电生理监测告别运动伪影

可穿戴表皮电子为无创、连续肌电监测提供了可能，但运动伪影始终是瓶颈。机械失配会引发电极—皮肤界面分层、阻抗波动、电化学噪声和摩擦电荷积累，反复变形还会造成应力累积与机械退化。已有蛇形、剪纸、网格等设计能分散应力，却难以同时解决动态多轴变形下的疲劳和界面分层；单纯提高断裂韧性，也不等于稳定接触和无伪影信号，尤其对依赖高保真输入的深度学习诊断不利。

针对这一难题，山东理工大学郝三伟副教授‌、丛海林教授和大连工业大学邵长优副教授、北京林业大学杨俊教授、北京航空航天大学饶静教授、潘曹峰教授合作，提出应变解耦蛇形异质结构水凝胶电极（SHGE）。该电极将激光图案化蛇形几何、细菌纤维素/单宁酸支撑层和MXene/聚乙烯醇导电层集成，借助界面氢键与拓扑互锁、NaOH诱导PVA纳米晶域，抑制裂纹并定位变形。其断裂能达23.4 kJ m−2，50000次弯曲循环电输出稳定，70%变形下应变不敏感；在多日和户外运动方案中，动态EMG/ECG信噪比优于商业Ag/AgCl电极，结合无线模块和机器学习可分类八种动作，在测试的数据划分协议下总体准确率超过90%。该异质结构策略还可增强多种聚合物基体的断裂阻力，不过电生理验证目前仅在BTMA体系中完成。相关论文以“Strain-Decoupled Serpentine Heterostructured Hydrogel Electrodes for Motion-Artifact-Resistant Electrophysiology”为题，发表在Advanced Materials上。

从结构设计看，SHGE模仿皮肤中硬角质层与软真皮通过波浪基底膜整合的方式，构建了BTMA异质水凝胶（图1a）：细菌纤维素/单宁酸支撑层提供刚性骨架，MXene/PVA软层形成导电网络。真空过滤、室温干燥和6 M NaOH处理使PVA链重排、结晶度和氢键增强（图2d），激光则将其切割为蛇形拓扑（图1b）。组装后的平台由共形电极、嵌入式导电迹线和医用级封装组成（图1c），可贴合肌肉运动并接入无线采集，并面向闭环个性化治疗，为机器学习姿态识别提供稳定信号（图1e）。

图1 蛇形异质结构水凝胶电极的整体概念与结构演化。a 异质水凝胶示意图，由真空过滤技术实现的支撑层和碱处理法实现的软导电层组成。b 激光切割系统定义蛇形图案的示意图。c 共形在皮肤上的SHGE在离轴变形下维持高保真EMG监测，并与机器学习使能的无线平台协同用于闭环个性化治疗。d 组装后的SHGE照片。比例尺1 cm。e SHGE实现异质应力重分布以增强结构稳健性的示意图（左），与均相应力传递模式（右）比较。

形态与机电表征显示，BTMA界面粗糙且层状互锁（图2b、2c），刚性BT作为应力分配器，MA水凝胶构成电渗流网络。XRD和SAXS证实NaOH处理使PVA结晶度先升后降，15分钟达到最优（图2d、2e、2f）；XPS表明PVA与MXene之间形成氢键等动态相互作用（图2g）。8 mg/mL MXene时，界面阻抗在1 Hz和100 Hz分别约467 Ω和464 Ω（图2h），电导率达25.31 mS/cm，且在生理温度波动下保持稳定（图2i）。

图2 形态演化与机电性能。a SHGE设计示意图，具有协同异质结构和蛇形几何，用于抗裂和抑制应变失真。b 支撑层（上）和软层（下）表面粗糙度比较，用于界面拓扑互锁。c 彩色SEM图像显示由刚性支撑层和软导电层组成的异质层状结构。d XRD图谱追踪NaOH处理期间PVA结晶度演化（处理时间分别为1、5、10、15、20和25分钟）。e 原始PVA和高结晶PVA水凝胶在不同应变（分别为0%、100%、200%和300%）下的2D SAXS图，以及f相应1D SAXS曲线，显示散射强度随散射矢量的变化。g MXene和MXene/PVA的高分辨C 1s XPS谱。h 不同MXene浓度（分别为1、3、5、8和10 mg/mL）下BTMA的界面阻抗。i BTMA水凝胶在不同MXene浓度下于生理温度波动范围（分别为32°C、34°C、36°C、38°C和40°C）内的稳定电导率。插图IR相机图像显示相应温度场。g–i数据以平均值±SD表示，n = 3。

机械测试进一步验证了增韧效果。BTMA拉伸强度18.43 MPa，杨氏模量445.6 kPa，韧性1959.36 kJ m−3（图3a、3b），断裂能23.4 kJ m−2，约为PVA的2.94倍（图3c、3d）；穿刺阈值4.0 N。原位SEM显示，堆叠纤维素层可诱导裂纹分叉和偏转（图3g、3h），增加断裂表面积并耗散能量；180°剥离测试显示界面持续承载（图3e、3f）。50000次折叠后，BTMA电流保持约60%且无突变（图3j），截面未见层分离，说明异质界面能有效抑制裂纹萌生和扩展（图3i）。

图3 机械性能和增韧机制的定量评估。a PVA、BT和BTMA的单轴拉伸应力-应变曲线。插图SEM图像显示相应结构特征。b 相应的拉伸应力、杨氏模量和韧性。数据：平均值±SD（n = 3）。c 无缺口和缺口试样的比较应力-应变曲线：PVA（左）和BTMA（右）。d PVA和BTMA断裂能比较。e 通过180°剥离测试测量的BTMA界面剥离能。插图显示剥离前后BTMA。f 说明界面剥离过程的机理模型。g 拉伸测试期间PVA和BTMA微结构演化的原位SEM观察。h 单边缺口拉伸下异质结构中裂纹扩展示意图。i 界面剥离前后BT支撑层表面粗糙度，3D共聚焦激光扫描显微镜图像描绘微结构变化。j 50000次折叠疲劳循环后BTMA和PVA的电阻率波动比较（半径约2 cm，角度约180°）。插图显示BTMA在不同弯曲角度。j中数据以平均值±SD表示（n = 3）。

机理分析和通用性验证表明，拉曼映射中O–H和C–O–C信号分布更均匀（图4a、4b），说明界面氢键互锁。有限元分析显示，蛇形图案将变形限制在图案区域，异质结构则把应力从中心传感区转移至支撑层并扩散（图4c–4f）。其增韧来自模量梯度、可逆键解离、纳米纤维素层裂纹偏转以及软相粘弹性耗散。该策略在多种聚合物中均提升断裂阻力（图4g），并在电子材料断裂能基准比较中表现突出（图4h）。

图4 机理洞察和通用性验证。PVA和BTMA在a 2900 cm−1和b 926 cm−1处的二维（2D）拉曼图，显示相应特征振动信号的空间分布。c PVA和d BTMA基SHGE的示意几何模型，以及相应有限元分析（FEA）快照，显示单轴加载（变形率10%）下的应力分布。e PVA和f BTMA基SHGE在FEA中的载荷-位移曲线，以及应力集中单元的应力云图比较。g 结构设计在增强各种聚合物材料（PNIPAM、PDMS、PAM、SBMA、明胶、PDMAEMA、PAA和藻酸盐）抗裂性方面的通用性。误差棒代表SD（n = 3个独立样品）。h 将所开发异质水凝胶的断裂能与已报道的电子材料（气凝胶、水凝胶、薄膜、纺织品、纸和弹性体）进行基准比较。

在表皮界面和应变隔离方面，SHGE显著优于无图案均质电极。在20%至70%拉伸范围内，HGE电阻从961.6 Ω升至2106 Ω，而SHGE仅从2292 Ω升至2656 Ω（图5a、5b）；在0°–120°离轴变形（图5c中以扭转角表示）下，SHGE归一化电阻漂移为1.82%，远低于HGE的18.02%（图5c）。压缩、摩擦和剪切扰动下，SHGE保持更清晰的动作电位和更低噪声（图5d、5e）。它可在−20°C至40°C保持导电，在出汗、弯曲和拉伸下维持共形接触（图5f、5g）；细胞实验显示良好生物相容性（图5h、5i）。7天日常活动中，SHGE平均信噪比30.65 dB，显著高于商业电极的7.30 dB（图5j）。

图5 应变隔离信号传输和表皮界面的多变量基准测试。a HGE和b SHGE在不同MXene浓度和不同变形扰动（分别为0%、20%、30%、50%和70%）下的阻抗比较。c HGE和SHGE在扭转角（0°、30°、60°、90°和120°）下模拟离轴变形的电阻变化。误差棒代表SD（n = 30）。d SHGE拉伸期间的光学图像。e SHGE适应表皮拉伸的示意图。f 可定制电极在不同皮肤界面的稳定性验证。g 多日表皮共形性：第1天与第7天前臂上的SHGE共形性。h 与BC/PVA、BMA、BTMA和空白对照共培养细胞的荧光显微图。活细胞染成绿色。比例尺：100 µm，以及i第1、2和3天相应细胞活力。误差棒代表SD（n = 3）。j SHGE长期EMG波形显示基线漂移小于±0.5%，并在168小时连续运行中维持SNR，无应变诱导信号退化。

户外测试进一步展示了实用潜力。SHGE无线系统（图6a）在深蹲、跳跃、跑步和坐姿中保持低背景噪声（图6b–6d），平均基线幅度0.0173 mV，平均SNR 16.12 dB；其运动单位动作电位密度比商业电极高3.2倍，跑步时仍能分辨微伏级肌电信号，而商业电极出现明显基线漂移（图6b、6g）。手指屈伸信号也可清晰采集（图6e）。心电监测中，RR间期随休息、行走和跑步合理变化，R波形态稳定（图6f、6g），行走和跑步SNR分别为11.26 dB和10.31 dB，证明其在动态场景下兼具肌电和心电采集能力。

图6 户外场景适用性评估。a SHGE和无线监测系统的代表性图像。b 用SHGE（左）和商业电极（右）记录的大腿深蹲运动的比较EMG信号和时频图。c 深蹲、跳跃、跑步和坐着时SHGE与商业电极记录的基线噪声幅度和d SNR值。e 手指屈/伸期间来自SHGE的EMG信号。f 跑步期间连续EMG和ECG监测的照片。g SHGE无线监测系统同时采集EMG（上）和ECG（下）信号，以及不同阶段的局部放大信号视图。

基于高保真信号，研究团队构建了TabTransformer机器学习框架（图7a、7b），对提踵、抬腿、肘屈、握拳、扩胸、深蹲、张嘴和轻跳八种动作进行分类（图7c）。数据集包含36878个样本，按80:20分层划分。时频图显示不同动作具有可区分模式（图7d），训练损失下降并收敛（图7e）；抬腿和深蹲识别准确率超过98%，在测试的数据划分协议下总体准确率超过90%（图7f），宏平均AUC达0.972（图7i）。K均值聚类显示类别可分离（图7g），特征重要性分析显示Channel 1 Power Value贡献约45%（图7h），说明系统对下肢运动尤为敏感。当前结果基于分层训练/测试划分，仍需受试者独立验证。

图7 深度学习辅助运动状态识别。a 信号采集和数据处理流程示意图。b 用于训练和分类运动活动的机器学习算法流程图。c EMG采集期间人体运动的代表性照片，包括提踵、抬腿、肘屈、握拳、扩胸、深蹲、张嘴和轻跳。d 八种不同运动状态的SHGE信号的代表性时频图。e 训练轮次中模型准确率（红色）和损失（蓝色）曲线。f 显示运动状态分类精确率的混淆矩阵。g K均值聚类分析验证运动状态的可分离性。h 条形图展示用于模型区分的特征重要性分布。i ROC曲线量化测试集上的分类性能。

总体而言，该工作通过蛇形几何、异质层状结构和纳米晶域的多尺度协同，把应变隔离、应力重分布和裂纹偏转整合到一种水凝胶电极中，解决了动态电生理监测中运动伪影与界面失稳的关键矛盾。SHGE不仅在多日佩戴和户外运动中优于商业电极，还能为机器学习提供高保真输入。未来若进一步开展受试者独立验证、扩大参与者队列并集成全可拉伸无线电路，这类异质结构水凝胶电极有望推动AI赋能的表皮电生理监测走向长期实际应用。