西工大黄维院士团队AM：应变自适应微褶皱碳薄膜实现柔性高保真智能健康监测

在复杂人体环境中实现长期、稳定的高保真生理信号采集，是柔性可穿戴设备的核心目标。然而，设备性能在很大程度上取决于皮肤—器件界面的稳定性与有效接触。人体皮肤具有动态粗糙表面和多尺度层级结构，表面纵向起伏可达数十微米，传统平面电极难以完全顺应，界面处不可避免形成微米级空气间隙，导致有效接触面积下降、界面阻抗升高，并在运动过程中引入显著的运动伪影，恶化微弱生理信号的信噪比（图1a）。尽管超薄器件、液态金属、导电水凝胶等策略可改善共形接触，但其制备方法、安全性及软材料结构稳定性仍存在局限。相比之下，具有几何可扩展特征的褶皱微结构为界面调控提供了更通用的思路：它不追求完全消除界面接触，而是通过可设计的结构自由度，将外部变形从本征材料应变转化为几何构型演化，从而在宏观尺度以可编程方式分配和释放应变，有效降低应变传递、缓解局部应力集中，并防止循环变形中的机械退化。

针对这一挑战，西北工业大学黄维院士、王学文教授团队报道了一种通过界面应力失稳快速形成的大面积连续超薄微褶皱碳薄膜（FS-C），褶皱形成速率可达70 µm·s⁻¹。该薄膜表现出优异的几何变形能力和机械柔顺性，能够有效松弛动态界面处的局部应力集中。基于此微结构的柔性应变传感器在23至2350 µε的宽应变范围内实现灵敏快速响应，响应时间低至50 ms，可稳定监测脉搏、呼吸、语音和肌肉运动等多种生理信号。得益于良好的生物相容性和共形接触能力，该薄膜还可作为心脏接口，用于高保真心脏机械活动采集和心律失常的电学调控。在此基础上，研究者进一步将柔性信号采集硬件与机器学习算法集成，构建了类皮肤—大脑的智能传感系统，能够实时进行生理信号分析和高精度分类（图1g）。该工作为开发稳定且高生物相容性的下一代生物电子界面提供了通用策略。相关论文以“Strain-Adaptive Micro-Wrinkled Carbon Films Enable Flexible High-Fidelity Intelligent Health Monitoring”为题，发表在Advanced Materials上。

界面设计与成膜机制。人体皮肤具有天然微观粗糙度，平面电极贴附时界面空气间隙会降低有效接触面积并增加接触阻抗，导致信号衰减和噪声增加。为此，研究者以DTAC功能化SiO₂为前驱体，通过化学气相沉积在蓝宝石衬底上制备大面积连续碳膜（图1b）。高温处理中，SiO₂骨架提供稳定空间支架，抑制碳前驱体聚集和流动，促进碳膜均匀成核与连续生长。成膜后快速冷却引入非平衡热应力，利用碳膜与衬底热膨胀系数失配，在衬底约束下积累面内压应力，再通过局部点应力扰动触发面外失稳，使褶皱成核并向外传播（图1d），最终形成周期性褶皱微结构（图1e）。系统研究表明，冷却速率和触发温度共同调控褶皱形貌：低于30°C·min⁻¹的冷却速率不足以产生屈曲失稳所需的界面压应力；40–50°C·min⁻¹的快速冷却虽促进褶皱形成，但空间分布无序；在30°C·min⁻¹下，200°C触发温度可获得尺寸增大且有序度最高的褶皱结构。该方法在云母衬底上同样适用，所制备的褶皱碳膜在形貌和高度上具有良好的重现性。模拟结果进一步显示，褶皱薄膜应力从0 N·m⁻²稳步增加至约4.55×10⁸ N·m⁻²，加载过程中无突然应力变化或局部松弛；而平面碳膜应力则迅速飙升至约9.36×10⁸ N·m⁻²，在边缘产生明显应力集中（图1c）。褶皱结构明显改善了应力均匀分布，也防止了局部压力集中，从而在微小变形下产生更稳定、更易放大的信号。获得大面积连续碳膜后，其连续性和机械完整性为微加工工艺提供了良好兼容性，可采用标准微纳加工技术实现高分辨率图案化和微电极结构构建（图1f）。

图1高保真柔性生理信号采集系统的集成。（a）平面和褶皱碳膜在皮肤上的界面接触示意图。（b）FS-C形成过程示意图。（c）平面薄膜和褶皱薄膜应力传递规律的模拟应力曲线图。（d）光学显微镜下观察到的褶皱形成过程。（e）大面积FS-C的光学照片和光学显微镜图像。（f）微电极加工后FS-C的光学图像。（g）以FS-C为功能层的柔性生理信号采集系统及其应用。

结构表征与力学优势。SEM显示薄膜在微观尺度呈现连续褶皱形貌，大面积范围内结构完整均匀（图2a）。TEM和HRTEM表明碳膜为连续层，局部区域无序，SAED呈现清晰多晶环，体现短程有序、长程无序特征（图2b）。XPS和拉曼光谱证实薄膜主要由sp²杂化碳组成，含少量sp³碳，形成以sp²导电网络为主框架、sp³单元嵌入其中的非晶碳体系，在保持导电性的同时提高结构稳定性（图2c、2d）。TOF-SIMS显示碳元素在面内均匀分布，深度剖面呈现周期性变化，源于褶皱表面高度起伏（图2e）。激光显微镜测得褶皱高度跨越200–668 nm，而本征薄膜厚度仅8.343 nm；FIB-SEM进一步揭示褶皱隆起区域内部存在中空结构（图2g、2h）。有限元模拟表明，在相同外部应变下，褶皱结构能够分散局部应力并通过几何变形重新分布（图2l），应力集中区域始终占总面积不足5%；而平面碳膜在边缘产生明显应力集中（图2k）。AFM力曲线进一步显示，褶皱区域有效刚度较低、压痕深度较大，回撤曲线存在明显滞后和脱离，表明更强粘附和更高能量耗散（图2n）；平面区域则接近纯弹性、粘附很小（图2m）。这些结果说明褶皱结构能有效调控碳膜的局部机械柔顺性，对共形接触和稳定信号传输至关重要。

图2FS-C的形成机制与表征。（a）FS-C的SEM图像。（b）FS-C的HRTEM图像（插图为相应区域的SAED图案）。（c）拉曼光谱。（d）FS-C的C 1s高分辨谱。（e）TOF-SIMS分析所有帧生成的12C分布的俯视图、侧视图和深度剖面谱。（f）FS-C样品三维结构的共聚焦显微镜扫描图像及从线A和B提取的高度轮廓图。（g）FS-C的FIB-SEM图像。（h）g中红框区域的放大图像。（i）FS-C的光学显微镜图像。（j）润湿后褶皱重构的光学显微镜图像。（k）l中区域的应力曲线图。（l）FS-C的模拟应力分布图。（m）FS-C平坦区域的AFM力曲线（插图为AFM形貌图和针尖位置）。（n）FS-C褶皱区域的AFM力曲线（插图为AFM形貌图和针尖位置）。

应变传感性能。生长在蓝宝石衬底上的褶皱碳膜可通过PDMS转移无损转移到柔性基底，无需化学刻蚀或牺牲层，能够大面积高完整性地保留褶皱结构（图3a）。基于此构建的柔性应变传感器FS-CS在23–2350 µε范围内具有稳定清晰的电学响应（图3e），响应时间在23 µε时约80 ms（图3f），2350 µε时降至约50 ms（图3h）；在750–2350 µε循环应变下输出信号重复性高（图3i），应变系数高达373，应变与电阻关系线性拟合系数约0.99。长期循环测试中，传感器在1520 µε下经历23000次循环后仍保持快速稳定响应，无明显噪声增加或基线漂移（图3j）。六个独立制备的器件在低应变和高应变范围内均表现出一致的应变响应和可比的应变系数，证明该制造策略具有良好的工艺稳定性和器件间一致性。

图3基于FS-C的柔性应变传感器的传感性能。（a）FS-CS示意图。（b）COMSOL模拟获得的FS-CS应力和应变分布图。（c）FS-CS的可定制性和电学稳定性。（d）不同电极面积的应变—电阻变化率曲线。（e）FS-CS在规律应变下的应变响应曲线。（f）23 µε的响应时间。（g）166 µε的响应时间。（h）2350 µε的响应时间。（i）FS-CS的规律应变循环曲线（750–2350 µε）。（j）柔性应变传感器在1520 µε下的长期稳定性测试（23000次循环）。

生理信号监测。定量比较显示，FS-C在猪皮上实现几乎完全的界面接触，显著优于平面薄膜，并在静态和动态条件下表现出更低、更稳定的界面阻抗。将传感器贴附于腹部、喉部和手腕（图4a），可分别记录呼吸、吞咽、咳嗽、语音和脉搏信号（图4b）。正常呼吸和深呼吸均产生清晰稳定的周期性电信号，幅度随呼吸深度增加；吞咽产生短促尖锐的脉冲状峰，不同吞咽事件可通过幅度和持续时间区分；咳嗽信号幅度更高、波形更密集，不同强度咳嗽在幅度和频率上均有明显差异。语音信号经快速傅里叶变换后获得清晰时频图，不同词语显示不同信号特征（图4c）。传感器贴附于扬声器振膜时，可稳定记录17 kHz高频音频信号（图4d）。在手腕动态监测中（图4f），原始信号包含血流微振动和手臂运动低频扰动（图4g），经信号解耦后可提取清晰稳定的脉搏波形（图4i），显示主峰和反射波等典型特征。此外，FS-CS在水和人工汗液中浸泡24 h后，拉曼特征峰和C 1s高分辨谱基本不变，器件在水中和人工汗液中分别保持约422 Ω和383 Ω的稳定电阻超过33 h，并在模拟人工汗液条件下仍能可靠监测吞咽、咳嗽、呼吸和脉搏信号。

图4人体生理信号监测。（a）FS-CS贴附于人体不同部位的示意图。（b）FS-CS贴附于喉部和腹部监测吞咽、咳嗽和呼吸信号。（c）FS-CS监测语音信号的曲线及相应时频谱图。（d）FS-CS对规律声音的监测信号。（e）原始音频信号的幅度—频率输出。（f）FS-CS动态脉搏监测示意图。（g）FS-CS动态脉搏监测信号。（h）解耦运动曲线。（i）解耦脉搏曲线。

心脏接口与电学调控。心脏相关疾病如心律失常和心肌梗死是健康的主要威胁，直接连续监测心脏表面动态行为而不干扰正常功能具有重要意义。研究者将褶皱柔性传感器贴附于大鼠心脏表面，记录心脏活动产生的电信号（图5a、5d）。褶皱碳膜的应变自适应微结构在跳动心脏上保持稳定接触和连续导电路径。生物相容性评估显示，NIH/3T3细胞在测试浓度范围内保持高活力，无明显细胞毒性（图5b、5c）；溶血实验中FS-C、FS-CS和PDMS提取物组与PBS组一致，无明显溶血，表明良好的血液相容性和生物安全性。在窦性心律下，健康大鼠心率为375次/分钟，放大单周期可识别心肌收缩和舒张特征（图5e、5f）。通过结扎左前降支建立缺血模型后，心率显著下降至约160次/分钟（图5h）；施加300 bpm程序化电刺激后（图5i），不规则异位信号被抑制并被受控起搏节律替代（图5j、5k），心率恢复至300 bpm，波形变得均匀（图5l、5m）。独立生物学重复实验进一步证明，器件在不同动物中一致捕获心脏收缩和舒张相关机械信号，并在心肌梗死条件下观察到类似异常响应。

图5FS-CS监测大鼠心脏机械活动信号。（a）使用FS-CS监测大鼠心脏机械活动的示意图。FS-CS对小鼠3T3细胞的细胞毒性测定。（b）染色活/死细胞的共聚焦激光扫描显微镜图像。（c）细胞活力图。（d）FS-CS贴附于大鼠心脏的光学图像。（e）大鼠心脏机械活动监测波形。（f）心肌收缩和舒张曲线。（g）电刺激装置示意图。（h）心肌缺血监测波形。（i）电刺激施加曲线。（j）电刺激过程中大鼠心脏机械活动监测波形。（k）j中灰色阴影区域的放大波形。（l）电刺激后规律心脏机械活动波形。（m）l中灰色阴影区域的放大图。

智能传感系统。研究者将超柔性可拉伸系统与机器学习算法和FS-CS集成（图6a），构建了仅重0.376 g的C-SYS（图6c），模拟皮肤贴附人体信号感知和识别的完整过程。系统在10%弯曲、172%拉伸、360°扭转和90°揉捏等机械变形下稳定运行，LED亮度无可观察衰减（图6d）。贴附于喉部、腹部和手腕时，C-SYS实现声音、呼吸和脉搏信号的实时高保真采集（图6e），三种信号在0–10 Hz频带内表现出明显不同的频域特征（图6f）。在150%拉伸下连续呼吸监测中（图6g），尽管拉伸引起基线偏移，灵敏度未受影响。采用粒子群优化卷积神经网络与支持向量机结合的混合架构进行分类（图6h），在混合数据集上对咳嗽、呼吸、脉搏和语音信号的四类分类准确率达98.24%（图6i），多类ROC曲线真阳性率接近1.0（图6j），t-SNE可视化显示不同生理信号形成明显聚类（图6k）。最终构建的集成系统可同步采集肌电、呼吸和脉搏信号，实现实时数据交换、动态波形可视化和生命体征计算（图6l）。

图6高保真柔性生理信号采集系统。（a）C-SYS生物电信号感知与识别示意图。（b）电路框图。（c）C-SYS光学照片。（d）C-SYS在弯曲、拉伸、扭转和揉捏过程中的稳定性。（e）C-SYS贴附于人体不同部位测量的生理信号及其相应幅度—频率谱。（f）e中信号对应的时频谱图。（g）系统在拉伸状态下呼吸监测的稳定性。（h）基于人工智能算法的生理信号分类识别算法架构。（i）测试数据集的混淆矩阵。（j）多类任务的接收者操作特征曲线。（k）测试数据经t分布随机邻域嵌入处理的特征向量矩阵。（l）基于FS-CS、柔性电路系统和人工智能算法的C-SYS界面图。

综上所述，该研究通过快速界面应力失稳过程开发了大面积连续微褶皱碳薄膜，赋予材料优异的机械柔顺性和界面适应性，在动态变形下有效释放局部应力集中。基于此的柔性应变传感器在宽应变范围内实现灵敏稳定检测，并可靠监测多种生理信号；薄膜对心脏组织表现出良好生物相容性和机械共形性，为高保真心脏机械活动记录和心律失常电学调控提供稳定生物电子界面。通过进一步集成柔性传感硬件与机器学习算法，研究者建立了类皮肤—大脑启发的智能传感系统，能够实时进行生理信号分析和准确分类。这项工作不仅为构建稳定低噪声生物电子界面提供了可扩展策略，也为智能医疗、可穿戴电子和闭环生物电子系统在复杂生理环境中的应用提供了新机遇。