【Angew. Chem.】南京大学景亚轩/崔昕毅：以废治废，废弃PFAS资源化为高效催化剂用于塑料降解

论文信息

第一作者：郑梦颖研究生、周鹏飞博士

通讯作者：崔昕毅教授、景亚轩副教授

通讯单位：南京大学

发表日期：2026年9月22日

DOI: 10.1002/anie.6397678

全文概述

全氟和多氟烷基物质（PFAS）是一类新兴的全球性持久性污染物，因其稳定的C-F键而被称为“永久化学品”，对水生环境和人类健康构成严重威胁。传统PFAS处理技术主要聚焦于吸附去除、膜分离、高级氧化和电化学降解，普遍将PFAS视为需要消除的污染物。然而，PFAS中强吸电子的氟原子和可提供酸性位点的官能团，使其具有作为催化剂前驱体的潜在价值。

（来源：Angew. Chem.）

近日，南京大学景亚轩、崔昕毅合作团队在知名期刊Angew. Chem. Int. Ed.《德国应用化学》发表题为“Unlocking the Catalytic Potential of PFAS: Upcycling Forever Chemicals into Effective Catalysts”的研究论文。该工作提出了一种全新的“PFAS-to-catalyst”范式，将含PFAS废水转化为高效催化剂，解锁“永久化学品”的催化潜力。研究人员以废弃生物质（虾壳）为前体，成功制备了氟掺杂生物碳催化剂，PFAS去除效率超过99.9%。该催化剂对PET甲醇解和水解均表现出优异的催化性能。机理研究表明，PFAS衍生氟物种和氮空位共同构建了缺电子位点，作为Lewis酸中心促进酯键活化。该催化剂对23种真实废塑料（包括混合PET和含添加剂塑料）表现出广泛适用性和稳定性。该工作将PFAS重新定义为高价值催化资源，为污染物资源化和功能催化剂设计提供了新途径。

图文解析

图1 PFAS去除性能测试（来源：Angew. Chem.）

要点：系统比较了树叶、虾壳和蟹壳等废弃生物质前体与商业活性炭和阴离子交换树脂的PFAS去除性能。结果表明，三种生物质前体均优于传统吸附剂，其中由虾壳制备的材料（NC）表现最佳。NC对PFOS、PFOA和6：2FTSA的吸附符合Langmuir模型，最大吸附容量分别达570、727和481 mg/g。在pH 3-7范围内，NC保持>95%的去除率；在河水、再生水等复杂水基质中，去除率仍超过80%。共存阴离子如SO42-、NO3-、HCO3-和CO32-对去除影响可忽略，而Cl-仅表现出轻微竞争抑制。以上结果表明NC具有优异的PFAS富集能力，为后续催化转化提供了理想前体。

图2 PFAS去除机理（来源：Angew. Chem.）

要点：通过控制实验与多种光谱表征，系统揭示了NC对PFAS的多机制协同去除机理。NC的多孔碳骨架提供物理限域，使PFAS在孔道内富集；其相对疏水表面与PFAS全氟烷基链之间的疏水作用促进PFAS向材料界面分配；质子化氮位点与阴离子之间的静电吸引强化PFAS与NC的结合；表面羟基、氨基等官能团与PFAS极性基团及氟化链段之间的氢键则有助于稳定结合物种。该多机制协同使NC在宽浓度范围、宽pH条件及复杂水基质中均能保持稳定、高效的PFAS去除。

图3 PET催化性能（来源：Angew. Chem.）

要点：系统评估了NCPFOS-Cat在PET甲醇解和水解中的催化性能。氟富集催化剂优于未引入PFAS的对照样品，表明PFAS衍生氟物种对催化活性至关重要。在优化条件下，甲醇解和水解均实现优异的单体收率，性能优于商业碳、生物炭及部分金属基催化剂。材料结构分析表明，PFAS引入后，氟物种锚定于碳骨架，并促进形成了更多的氮空位，二者共同构建了缺电子碳位点，显著增加了表面Lewis酸位点密度，为酯键的高效吸附与活化提供了丰富的活性中心。

图4 催化机理（来源：Angew. Chem.）

要点：PFAS引入显著增强了催化剂对模型分子的吸附能力，并使C=O伸缩振动发生更明显的红移，表明酯键活化能力增强。DFT计算表明，活性位点对PET羰基的吸附能显著增强，且这些位点上的甲醇亲核攻击步骤能垒较低。基于此，提出了配位活化-亲核攻击的PET甲醇解机理：Lewis酸位点配位羰基氧，诱导C=O极化，促进甲醇亲核攻击和酯键断裂。

图5 底物拓展（来源：Angew. Chem.）

要点：NCPFOS-Cat对单组分真实PET实现高单体收率，在含PE、PP等组分的混合废塑料中表现出对PET的高选择性转化，有效抑制非PET组分的干扰。该体系对其他聚酯和聚碳酸酯类塑料也表现出优异性能，且在含多种典型添加剂的真实塑料中，目标单体收率保持在较高水平。以上结果表明，NCPFOS-Cat在单组分、含添加剂和混合塑料体系中均具有优异的底物普适性和耐受性，为实际废塑料的资源化提供了可行方案。

本工作通过将废水中的PFAS转化为氟掺杂碳催化剂，在低负载量下对PET甲醇解和水解表现出优秀的单体收率，并对23种真实废塑料展现出广泛适用性和稳定性。PFAS衍生氟物种和氮空位共同构建缺电子碳位点，作为Lewis酸中心促进酯键吸附与活化。该工作不仅为含氟废水和废塑料的共同治理提供了新思路，也为污染物资源化利用和可持续催化材料设计提供了重要参考。

该工作得到了国家自然科学基金、中央高校业务费前沿交叉项目、水污染控制与资源绿色循环全国重点实验室自主课题和南京大学人才启动经费的资助，合肥国家同步辐射实验室（NSRL）以及南京大学科研设施共享中心的重要支持。

通讯作者简介

景亚轩，副教授，特聘研究员，博导，南京大学青促会副会长。华东理工大学应用化学学士，工业催化博士（导师：王艳芹教授），博士后，新加坡国立大学化学工程联合培养博士（导师：颜宁教授）。主要研究方向为多相催化、废塑料降解、生物质转化、废弃资源循环。以第一/通讯作者发表论文30余篇，包括Nature子刊/Chem/EES/Angew/Acc. Chem. Rec. (8篇), ACS Catal. (8篇)。主持国家级（面上、青年）、省部级、企业项目和教改项目8项。入选全球前2%顶尖科学家榜单，获WSETC Early Career Award，IChemE & CCST Young Investigator Award，石化联合会可持续发展青年创新奖，南京大学绿叶奖教金等荣誉十余项，EcoEnergy、Green Carbon、Catalysis, Energy and Environment 等期刊青年编委。受邀担任Chem. Soc. Rev., Nat. Commun., JACS, Angew, Adv. Mater. 等30余个知名期刊审稿人，受邀担任基金委通讯评审专家，欧洲研究委员会European Research Council（ERC）基金国际评审专家，多个省/市级科技项目评审专家，高级职称材料外审专家，教育部学位论文评审专家等。

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崔昕毅，南京大学环境学院教授，国家优秀青年科学基金获得者，国家生态环境领域科技中长期发展战略研究专家组成员。主要从事污染物环境行与效应、环境材料与污染修复等方面研究。先后主持国家青年科学基金项目（B类）、京津冀环境综合治理国家科技重大专项课题、场地土壤污染成因与治理技术重点研发计划课题等。在 Nature子刊、Angew、 Environ. Sci. Technol.等期刊发表 SCI 论文 90 余篇，牵头或参与编制技术标准 7 项。任 Sci. Total. Environ.编委、Carbon Res.、Biochar 青年编委等。受邀编写《环境化学前沿》《环境化学》等专著。现任中国环境科学学会新污染物治理专业委员会常务委员，中国土壤学会青年工作委员会委员等。

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