上海
1、研究背景
传统低重复频率 LIBS 分析速度慢，常规单变量校正模型仅依靠单条特征谱线开展定量分析，极易受基体效应、激光能量波动、自吸收效应干扰，定量准确度有限；虽然多变量模型可以挖掘光谱的有效信息，但部分算法易陷入局部最优、发生过拟合。高重频激光剥离-火花诱导击穿光谱（HRR LA-SIBS）硬件系统结构紧凑，可实现快速采集等离子体光谱，但需要匹配性能更优的数据处理模型，来进一步提升铝合金多元素定量检测的准确度，满足冶金在线快速检测的现实需求。
2、系统搭建
使用如海的高分辨光纤光谱仪Cora可以为LIBs提供有力的元素检测手段。
3.研究内容
(1)信号增强
搭建 1 kHz 高重复频率 LA-SIBS 实验平台，使用紧凑型非门控光纤光谱仪采集原始 LIBS 全谱，采用中值滤波算法完成光谱基线校正，扣除基线漂移带来的干扰；分别对比全光谱带、元素多条特征谱线两种输入方式对模型性能的影响，采用粒子群算法 PSO 对极限学习机 ELM 的输入权重与隐含层阈值做全局寻优，构建 PSOELM 多变量校正模型；使用同一组铝合金样品，将 PSO-ELM 和单变量线性模型、SVM 模型开展对照实验，评估不同模型的预测精度。
图1 HRR LA-SIBS 和 HRR LIBS 在 200-550 nm 波长下的全谱图
图1 显示了采用 HRR LA-SIBS 和 HRR LIBS 技术在 200-550 nm 波长下记录样品的光谱图。光纤光谱仪的积分时间设为 5 ms，平均次数设为 500 次，放电电压为 2.0 kV。在 HRR LA-SIBS 实验中，采用激光触发的火花放电模式，一旦脉冲激光剥离样品产生高温等离子体，火花放电就立即被触发，火花放电电路被导通。火花放电过程中将电能沉积在高温等离子体中，实现对等离子体的二次激发，从而使等离子体辐射显著增强。显然，火花放电辅助增强 LIBS 可以使峰值强度增强 10 倍以上。
（2）基线校正
图2 基线校正前后光谱图。
（a）原始光谱（黑线）和中值滤波法计算的连续背景（红线），（b）基线校正后的光谱图
由于在 LA-SIBS 技术中，高压火花放电会使光谱信号存在干扰，因此需要对光谱数据进行适当的变换和处理，有效地减弱或消除各种干扰因素对光谱数据的影响，最大程度地除去无用的信息，提高多变量定标模型的预测能力及模型稳定性。基线校正是光谱预处理的关键环节。等离子体形成过程中的黑体辐射、轫致辐射和复合辐射等形成的连续背景会对光谱信号造成干扰甚至导致基线漂移，这将影响特征谱线的信号强度的准确提取，因此需要将背景光谱扣除以获取净光谱信号。
4、研究结论
从 HRR-LA-SIBS 与 HRR-LIBS 原始谱图可以看出，火花放电能够显著增强等离子体光谱信号强度，硬件平台可高效获取高质量 LIBS 光谱数据；基于该高重频平台采集得到的光谱数据集，PSO-ELM 模型展现出优异的定量预测能力，对 Mg、Cr、Cu 元素预测相关系数高，样品预测相对误差可控制在 2.13% 以内。整套 HRR LASIBS 硬件装置结构简单紧凑，光谱信号增强效果显著，搭配 PSOELM 模型能够兼顾检测速度与分析准确度，面向冶金行业铝合金样品在线快速元素分析场景拥有较好的应用价值。
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