北京大学裴坚/姚泽凡AM：不对称载流子捕获策略，实现本征非易失性高分子光突触

随着人工智能与 类脑计算的飞速发展，集光感知、存储与计算于一体的“神经形态视觉”技术成为下一代智能感算芯片的前沿方向。近日，北京大学化学与分子工程学院、北京分子科学国家研究中心裴坚教授团队在该领域取得重要突破。团队提出了“不对称载流子捕获（Asymmetric Carrier Trapping, ACT）”的分子设计新策略，成功开发出具有本征非易失性光响应的n型共轭高分子材料，摆脱了传统策略对复杂器件结构或外加添加剂的依赖。这一成果为构建加工简便、性能稳定的柔性神经形态视觉芯片提供了新方案。

单组分光突触的“传输与存储”困境

人类接收的外界信息中，超过80%由视觉系统处理。模拟这一过程的光突触器件，能够在感知光信号的同时，融合存储与计算功能。共轭高分子因其柔性、结构可调、可溶液加工的优势，被认为是构建光突触的理想材料。

非易失性光响应（即光照停止后电流仍能维持一定时间），与光生载流子的分离、传输与复合等过程密切相关。传统方法多借助外部手段来调控载流子行为，例如引入异质结、界面陷阱或电解质离子等额外组分。这不仅大幅增加了器件加工难度，也严重制约了大面积集成的均匀性与柔性衬底的兼容性。因此，如何在单一高分子材料中同时实现不同载流子的高效传输或稳定捕获，长期以来缺乏明确的分子设计准则。

图1. 利用不对称载流子捕获策略，在单一共轭高分子材料中实现本征非易失性光响应。

ACT策略巧妙解耦载流子动力学

为解决这一难题，北京大学裴坚/姚泽凡团队提出了不对称载流子捕获（ACT）策略。以n型共轭高分子为例，团队构建了“电子晶体，空穴玻璃”的载流子传输模型（图1）：

1）高效电子传输：通过设计深能级且高度离域的最低未占分子轨道（LUMO），赋予电子高效的链间与链内跳跃传输能力，同时提升其环境稳定性。

2）稳定空穴捕获：通过设计高度定域的最高占据分子轨道（HOMO），限制光生空穴的迁移，形成稳定的捕获位点，从有效抑制电子-空穴复合。

通过理论计算筛选，研究团队从12种候选高分子中确定了最具ACT特征的代表性高分子F4BPyPPV。光电子能谱与电化学测试表明，该材料具有低至 −4.44 eV 的LUMO能级，并呈现出LUMO离域/HOMO定域的电子结构。器件测试结果进一步表明，光照条件下电子传输得到显著促进，而空穴传输始终受到抑制，最终表现出本征的非易失性光响应，验证了ACT策略的有效性。

图2. 利用六种轨道与能级的描述符，对n型共轭高分子进行计算筛选，并验证ACT策略的有效性。

多衬底兼容与高均匀柔性阵列

基于F4BPyPPV构建的单组分高分子光突触器件，在不同环境中均展现出优秀的突触可塑性与工作稳定性：

1）多衬底通用性：得益于材料的本征非易失性，无需复杂的多层结构或添加剂，光突触器件能够在刚性衬底及多种柔性衬底上稳定工作，双脉冲易化（PPF）指数保持在120%以上。

2）低能耗与宽光谱响应：器件读取功耗低至 158 aJ，优于生物突触（1~10 fJ）；同时对紫外光（365 nm）、可见光（白光）以及近红外光（910 nm）均展现出灵敏的光响应调控能力。

3）高一致性柔性阵列：团队成功制备了基于无色聚酰亚胺（CPI）衬底的8 × 8柔性光突触阵列，32对器件的PPF指数高度集中于137 ± 1%，展现出优秀的器件间一致性。

4）空气稳定性与图像识别：由于深LUMO能级对光生电子的有效保护，器件在空气中依然能稳定维持非易失性光响应。基于该器件构建的人工神经网络（ANN）在环境氛围下对图像的识别准确率达到 93.3%（封装条件下可达 94.1%）。

图3. 基于单一高分子光突触构建的高均一性柔性器件阵列，模拟的人工神经网络在不同条件下均表现出优秀的图像识别能力。

总之，该工作首次提出了基于非对称载流子捕获（ACT）的共轭高分子设计范式，成功在单组分材料中实现本征非易失性光响应的电子结构。这种无需复杂器件结构与添加剂的单组分架构，不仅大幅简化了神经形态视觉器件的制备流程，更为未来开发高集成度、高柔性、低功耗的智能感知芯片提供了重要的材料基础。

该研究得到国家自然科学基金、北京市自然科学基金和科技部支持，以及北京同步辐射装置和北京大学高性能计算平台的支持。论文第一作者为北京大学化学与分子工程学院博士生张天予，通讯作者为裴坚教授、姚泽凡副研究员，该工作的合作者包括王婕妤研究员、余子迪博士、章笑研博士，以及博士生李远楷、孔华康、龙垚羲。