北京
浙江工业大学潘军、何青泉，深圳职业技术大学霍夫曼先进材料研究院胡汉林及云南大学张文华等人联合开展研究，针对钙钛矿半导体结晶调控与缺陷钝化难题，开发了一种多功能分子改性策略。分子添加剂是调控钙钛矿结晶动力学、优化薄膜组分均匀性的有效手段，但现阶段鲜有分子可在单一骨架内同时实现铅离子配位与氢键作用，难以协同调控钙钛矿结晶演化与缺陷化学行为。为此，该团队引入4,4'‑(苯基磷酰基)二苯甲酸（PPDBA）作为新型多功能分子调节剂，其分子结构同时含有P═O与‑COOH双官能团。
相较于仅含P═O的参比分子三苯基氧膦（TPPO），PPDBA可通过P═O、‑COOH基团与Pb²⁺产生配位作用，同时利用‑COOH与有机阳离子构建氢键网络，显著拓宽界面相互作用类型。多重协同效应可有效调控钙钛矿中间相演变、适度延缓结晶过程，最终制备出碘化铅残余量低、晶粒均匀性显著提升的高质量钙钛矿薄膜。在薄膜退火和成膜过程中，PPDBA可自发富集于钙钛矿薄膜表面，不仅能够有效钝化界面缺陷、优化界面电荷动力学、促进载流子抽取，还可优化A位阳离子的局部化学环境，从微观层面同步提升薄膜形貌质量与器件稳定性。
得益于上述多重改性优势，基于1.55eV带隙的PPDBA改性钙钛矿太阳能电池实现了26.31%的超高光电转换效率，并展现出优异的长期稳定性：氮气氛围储存5000h后效率基本无衰减；40%相对湿度环境下可维持88.6%的初始效率；标准太阳光持续最大功率点追踪800h后仍保留88.5%的器件效率。该调控策略具备优异的普适性，可成功应用于宽禁带钙钛矿体系，1.68eV与1.84eV宽禁带器件分别实现23.50%与19.13%的光电转换效率。此外，PPDBA在叠层光伏器件中同样表现出极强的应用潜力，对应的钙钛矿/硅叠层电池效率可达33.05%（认证效率32.65%），钙钛矿/有机叠层电池效率可达26.11%。
综上，该工作提出了一种双官能团协同分子调控策略，充分证实了PPDBA在优化结晶行为、钝化缺陷、提升器件效率与稳定性方面的显著优势。该改性方法通用性强、适配性广，为高性能、高稳定钙钛矿光伏材料的分子设计与器件优化提供了可靠且普适的技术方案。
文献信息
SynergisticMolecularModulationviaCoordinationandHydrogenBondingforEfficientPerovskiteandTandemSolarCells
TaoZhang,ZehangLiu,YongguiSun,TaomiaoWang,QiannanLi,XiaoweiLi,RuijieLi,XiaokangSun,FeiWang,XinquanWang,YuBao,RuoyuLi,YuzhouWu,YaxuanYang,PengchengWang,XianfangZhou,ShichengPan,XiuyuanChen,DaweiDuan,GuoYang,JingLi,ZijiaLi,Wen-HuaZhang,QingquanHe,HanlinHu,JunPan
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.74639
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