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西安交大贾坤教授Mater.Horiz.:高缠结甘油水凝胶

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声表面波( SAW)器件是用于电子滤波器、谐振器、传感器和微流体处理器的频率驱动平台。其中,瑞利-声表面波(Rayleigh-SAW)能够通过强烈的垂直相互作用,将动量高效地传递给负载。这种高转换比使其成为微尺度下流体操控的理想选择,目前已被广泛应用于微流体混合、微粒运输和细胞分离等领域。然而,瑞利波可能在器件边缘发生强烈的反射,这些反射波易与激励信号发生干涉,降低器件性能。通常会在器件边缘放置蜡、聚酰亚胺或硅胶(如PDMS)等吸收材料。但传统吸声材料效率有限、难以小型化的问题,限制器件性能。

西安交通大学贾坤教授课题组开发出一种高缠结甘油水凝胶(Highly entangled glycerol hydrogel),作为高紧凑、高效率的瑞利波吸收材料。与传统PDMS相比,该吸声水凝胶衰减系数提升了134.6%,特征长度缩减了52.9%。并且该吸声水凝胶无需表面处理即可与铌酸锂基板强力粘合,粘附能高达 50 J/m²(比PDMS高400%)。这种高纠缠甘油水凝胶吸收器为SAW器件的进一步微型化与集成化提供了新的解决方案。该工作以“Entangled Glycerol Hydrogel for Wave Modulation of Rayleigh-SAW Devices” 为题发表在《Materials Horizons》上,论文第一作者为西安交通大学硕士研究生杜志鹏,通讯作者是西安交通大学贾坤教授。



图1. 用于吸收表面声波的高纠缠甘油水凝胶示意图

高浓度的甘油会抑制水凝胶前驱体的自由基聚合反应,导致较低的模量,无法在器件上稳定成型。为了探寻最佳的声波吸收材料,研究团队通过调控交联剂、引发剂和溶剂的比例,合成了五组不同组份的甘油水凝胶(G1-G5)。在低浓度交联剂与引发剂用量下,配方G3(甘油含量50 wt%)内部形成了致密的聚合物链缠结,显著强化了网络的刚性,弹性模量达100 kPa,同时断裂韧性达20 kJ/m²。此外,高比例的甘油不仅赋予了材料对瑞利波极强的衰减能力,还解决了传统水凝胶容易脱水的问题。团队进一步通过90°剥离试验评估了G3与铌酸锂基底之间的附着力。与PDMS相比,G3的粘附能达到~50 J/m²,比PDMS的~10 J/m² 高出 400%。


图2. 不同组分的丙烯酰胺-甘油水凝胶的力学性能

为了验证甘油水凝胶的高纠缠度,研究团队通过傅里叶变换红外光谱(FTIR),评估了聚合反应程度及网络形成情况。结果表明,引入高浓度单体并未产生新的分子间作用力,排除了氢键增强的可能。流变测试显示,G3体系具有更高的黏度以及更强的储能能力,证明密集的聚合物链缠结赋予体系额外的弹性支撑。同时,溶解实验中G3表现出更慢的网络解离过程,进一步验证了其高度缠结的结构。理论计算表明G3中的等效网络链密度达到化学交联密度的14.6倍。


图3. 高纠缠甘油水凝胶G3中纠缠关系的表征

研究团队系统测量了不同材料体系的声学性能。实验发现,甘油的引入显著提高了水凝胶的纵波传播速度,根据波速和密度计算出G3的SAW衰减系数达到1110 m⁻¹,是PDMS(520 m⁻¹)的约2.1倍。在SAW常用频率范围内,高链缠甘油水凝胶的声学阻抗、衰减效率以及界面粘接性能均超过传统PDMS吸声材料。


图4. 不同配比的丙烯酰胺-甘油水凝胶的声学性能

通过比较SAW通过不同长度高纠缠甘油水凝胶吸声块后的幅值,系统评估了高纠缠甘油水凝胶的SAW衰减能力。实验结果与理论预测一致,高纠缠甘油水凝胶具备明显高于PDMS的吸收性能,使SAW振幅降低至初始值1/e所需的特征长度缩短了52.9%。尽管材料中的甘油含量高,其声热效应仍保持在较低水平。在常规工作条件下(7.8 V峰峰值电压),吸收块温度在2 min内达到稳定状态,仅升高约0.5 ℃;在更高功率条件下,温升也仅约8.1 ℃,高纠缠甘油能够在吸收大量声能的同时避免严重热积累。此外,还测试其在暴露空气环境中的稳定性。由于甘油具有优异的保水能力,2小时后SAW衰减性能仅下降6.7%,经过其的信号仍比PDMS低55.2%。


图5. 高纠缠甘油水凝胶的声表面波(SAW)衰减性能

研究团队利用高度缠结甘油水凝胶实现了对Rayleigh-SAW传播路径的调控。通过引入长度为3 mm的吸声块,选择性衰减局部Rayleigh-SAW,打破液滴下方入射波场的对称性,诱导形成非对称声流,驱动液滴产生稳定的旋涡流动。微粒图像测速技术(PIV)分析发现,高纠缠甘油水凝吸收块能产生更强的内部旋涡扰动,相比传统PDMS,液滴平均流速提高约 36.8%,实现了更加快速、高效的液滴混合。

图6. 采用高纠缠的甘油水凝胶吸收体进行声表面波驱动的液滴搅拌

不同长度高纠缠甘油水凝和PDMS吸声块诱导声场与流场的有限元计算表明,相比PDMS,高度缠结甘油水凝在液滴内部形成更强的非对称声场,实现旋涡流动速度的显著增强。


图7. 采用高纠缠甘油水凝胶吸声块时,声表面波驱动液滴搅拌的有限元分析

研究团队还展示了高纠缠甘油水凝胶吸声块在微颗粒操控中的应用。声流与声辐射力协同作用令直径5 μm的聚苯乙烯微球快速向液滴中心迁移。相比PDMS吸声块,高纠缠甘油水凝胶显著加快颗粒富集过程,仅10 s即可达到PDMS约30 s的富集效果,30 s后颗粒分散度进一步降低56.9%。


图8. 采用高纠缠甘油水凝胶G3吸收体的声表面波驱动颗粒富集

https://doi.org/10.1039/d6mh00842a

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